近年来，柔性可拉伸/可穿戴式应变传感器在人类运动识别、医疗健康监测等领域获得了巨大的关注^[1-9]。其中，用来监测肌肉运动、面部表情、发声振动和呼吸监测^[10-15]的柔性应变传感器得到了快速的发展。为设计兼具良好导电性和拉伸性能的柔性应变传感器，研究重点通常在传感器的导电材料和结构两个方面，并且已有相关报道。目前传感器常用的导电材料主要包括碳纳米管、金属纳米线、聚3, 4-二氧乙烯噻吩:聚苯乙烯磺(PEDOT∶PSS)和石墨烯^[16-19]。例如，Zhang等^[20]设计了一种基于碳纳米管/乙炔黑/Ecoflex的长条结构的柔性应变传感器，由于增加了乙炔黑导电材料，因此提高了传感器的检测灵敏度和应变范围。Slobodian等^[21]提出了一种基于碳纳米管制备的长条结构柔性应变传感器，通过将传感器固定在衣服上实现了对人体呼吸信号的检测。这类柔性应变传感器是目前应变传感器中使用较多的一种结构，但是由于无法实现两维或多维方向的检测，限制了这种结构的应用。另一方面，常用的传感器形状结构主要可以分为金字塔型、微球型、褶皱和网格形状^[22]等。例如Zhang等^[23]提出将碳纳米管沉积到Ecoflex上制备出具有微金字塔型的柔性传感器，可应用于人体运动检测，但是信号反馈不强，同时传感器的灵敏度较低。Zhou等^[24]利用银纳米线制备出蜂窝结构的金属薄膜，通过将金属薄膜封装在聚二甲基硅氧烷基板上，完成金属网格柔性应变传感器的制备，但是由于金属材料的延展性较差，传感器的拉伸性能只有35%的形变量，由于人体的运动形变较大，这将极大的限制传感器检测范围与应用场景。基于上述研究可知，兼具良好拉伸性能、快速响应和高检测灵敏度的应变传感器，在运动识别、医疗健康监测领域中具有广阔的应用前景。

本文研发了一种基于Ecoflex-石墨烯复合材料的网格式柔性应变传感器，制作工艺简单，成本较低，响应时间短，同时具有较好的拉伸性能和灵敏度。通过有限元仿真对比分析了四边形网格结构和六边形网格结构的拉伸性能，同时对两种传感器灵敏度、拉伸断裂极限和可靠性进行了实验分析，并将性能较好的六边形网格柔性传感器应用于人体手肘弯曲检测和不同呼吸状态的检测，实现了不同人体活动状态的预警监测功能，同时组合多个六边形网格柔性应变传感器，构建了多通道检测系统，实现了多种手势识别。

1.   实验材料及方法

1.1   原材料

导电材料是决定传感器性能的关键，在本文中选择具有高导电性和导热性的单层纳米石墨烯粉末(纯度99%，南京先丰纳米材料科技有限公司)。同时，为了满足传感器的拉伸、弯曲、压缩等性能，选择杨氏模量较低且拉伸性能高达900%的Ecoflex 00-30(美国Smooth-On)。

1.2   网格式传感器制备流程

首先，使用Solidworks进行结构设计，并结合3D打印技术打印出不同网格结构传感器模具。然后，取Ecoflex 00-30-A与Ecoflex 00-30-B溶液按照体积比1∶1混合在实验烧杯中，再加入适量的石墨烯粉末，将上述混合物充分搅拌后浇注到制作好的模具中，其中，Ecoflex混合溶液与石墨烯的质量比为1∶0.13。最后，放置在电热鼓风干燥箱(上海一恒科学仪器有限公司)中，温度控制在60℃，持续加热2 h后从模具中分离出网格传感器，其中四边形网格传感器的结构参数为50 mm×20 mm×1 mm，正四边形孔的边长为4.56 mm；六边形网格传感器的结构参数为50 mm×20 mm×1 mm，正六边形孔的边长为2.63 mm。完整制备流程如图1 所示。

图  1  网格柔性应变传感器制备流程图

Figure  1.  Fabrication flowchart of mesh flexible strain sensor

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1.3   测试与表征

由于柔性传感器是由Ecoflex和石墨烯两种材料混合制备而成，Ecoflex与石墨烯的混合均匀性对于传感器综合性能具有非常重要的意义。采用扫描电镜(日立SU8020)对传感器表面进行形貌观察和EDS元素分析，混合后的传感器内部C、O和Si三种元素分布均匀，表明Ecoflex和石墨烯达到了充分混合。对Ecoflex试样和Ecoflex-石墨烯复合材料试样分别进行XRD衍射峰碳元素位置检测，结果表明碳元素来自于石墨烯，如图2(a)~2(e)所示。事实上，Ecoflex-石墨烯的均匀性是传感器电阻响应中的关键因素。同时相关研究表明，当两种材料未能均匀混合时制备传感器的机械变形和力学性能会明显降低^[25]。

图  2  (a) 传感器表面SEM图像；((b)~(d)) 传感器EDS元素分布图；(e) Ecoflex与Ecoflex-石墨烯的XRD图谱

Figure  2.  (a) SEM images of sensor surface; ((b)-(d)) Sensor EDS element distribution map; (e) XRD patterns of Ecoflex and Ecoflex-graphene

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1.4   材料含量比例与结构有限元分析

在制备传感器的过程中，石墨烯含量会直接影响到传感器的拉伸性能和灵敏度，因此在本实验中按照不同的混合比例制备出不同的柔性应变传感器试样，对比传感器的电阻率与拉伸性能，结果表明当Ecoflex与石墨烯在质量比1∶0.13的条件下混合后，传感器同时具有较好的导电性和拉伸应变能力，如表1所示。

通过有限元仿真软件ABAQUS建立四边形和六边形网格柔性传感器的有限元仿真模型，分析两种结构模型在相同受力条件下的形变情况。当对四边形和六边形网格模型施加相同载荷1 N时，如图3所示，四边形网格模型的应变为30.15%，六边形网格模型的应变为31.6%。通过对两种传感器结构模型的有限元分析，六边形网格柔性传感器表现出的拉伸性能优于四边形网格柔性传感器。

表  1  Ecoflex-石墨烯不同含量电阻率与拉伸应变参数对比

Table  1.  Comparison of resistivity and tensile strain parameters of different Ecoflex-graphene contents

Sample	Mass ratio of Ecoflex : graphene	Electrical resistivity/(Ω·m)	Strain/%
a	1∶0.10	10350.00	460
b	1∶0.11	2420.00	320
c	1∶0.12	58.91	245
d	1∶0.13	1.94	160
e	1∶0.14	1.05	114
f	1∶0.15	0.68	95

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图  3  (a) 四边形网格传感器模型有限元分析；(b) 六边形网格传感器模型有限元分析

E—Total strain

Figure  3.  (a) Finite element analysis of quadrilateral mesh sensor model; (b) Finite element analysis of hexagonal mesh sensor model

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2.   结果与讨论

通过使用WDW-0.5 C微机控制万能试验机(上海华龙测试仪器有限公司)，对比两种网格传感器在相同实验条件下承受的最大拉伸载荷，如图4(a)所示。四边形网格柔性应变传感器在应变90%的情况下完全断裂，六边形传感器在应变125%情况下完全断裂。同时，六边形网格柔性应变传感器在完全断裂时所能承受的最大载荷也要高于四边形传感器。基于AES-4 SD柔性电子器件综合测试平台，对四边形和六边形结构传感器进行应力-应变实验测试，计算得到四边形和六边形结构传感器的弹性模量分别为0.353 MPa和0.340 MPa。通过数字源表(Keithley 2450，泰克公司)为传感器通入1 mA直流电，对四边形和六边形网格柔性传感器进行拉伸应变检测，传感器电阻变化率与拉伸应变之间的关系如图4(b)所示。当四边形网格柔性应变传感器拉伸应变为65%时，传感器的电阻变化率达到了125.7%；当拉伸应变超过70%以后，四边形传感器开始发生局部断裂，如图4(c)所示。而对于六边形网格柔性应变传感器，在拉伸应变为80%的情况下，传感器的电阻变化率达到了163.10%；当拉伸应变超过85%以后，同样的出现了局部断裂现象，如图4(d)所示。根据图4(b)关系曲线可以计算出四边形网格结构传感器灵敏度G_F=2.413，六边形网格传感器的灵敏度G_F=3.824，性能优于已报道的金纳米线柔性应变传感器^[26]。由传感器的电阻变化率与拉伸应变曲线可知，在相同的试验条件下，六边形网格柔性应变传感器的灵敏度优于四边形传感器，且六边形传感器的拉伸应变极限显著高于四边形传感器。通过对比两种网格柔性应变传感器的最大拉伸载荷、拉伸应变极限和灵敏度，六边形网格柔性应变传感器综合性能更优。为进一步验证传感器的可靠性，对六边形网格柔性应变传感器在拉伸应变为80%条件下进行了20000次的拉伸/释放循环检测，其中在0~15000次时六边形网格传感器依旧保持着良好的稳定性和高度可重复性，而超过15000次后传感器存在着较明显的应力松弛现象，导致传感器发生变形，从而影响到测试结果，并与文献[27- 28]报道结果一致，如图4(e)所示。此外，六边形网格传感器在应变为80%时的响应时间和恢复时间分别为136.7 ms和166.7 ms，如图4(f)所示。

图  4  (a) 传感器断裂极限载荷与拉伸应变关系曲线；(b) 传感器电阻变化率与拉伸应变关系曲线；((c), (d)) 传感器断裂实物图；(e) 六边形网格柔性应变传感器20000次拉伸/释放曲线；(f) 六边形网格柔性应变传感器在80%应变下响应与恢复时间

Figure  4.  (a) Relationship curve between the ultimate breaking load and the tensile strain of the sensor; (b) Relationship curve between sensor resistance changes rate and tensile strain; ((c), (d)) Sensor fracture diagram; (e) Hexagonal mesh flexible strain sensor 20000 stretch/release curve; (f) Response and recovery time of hexagonal mesh flexible strain sensor under 80% strain

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六边形网格柔性应变传感器具有较高的拉伸应变与承受载荷能力，可应用在人体肢体动作的检测。如图5(a)所示，将传感器固定在手肘关节处，用于检测手肘的弯曲情况，对于不同的弯曲角度，可以检测到相应的弯曲信号。当手肘分别弯曲20°、35°、50°、65°和90°时，由于传感器拉伸形变不断增大，导致传感器的电阻变化率也随之变化，如图5(b)所示。当手肘由伸直状态快速弯曲到90°状态，传感器可以快速检测到电阻变化率的变化信号，并且在快速重复伸直弯曲这两种状态时，传感器反映出的信号几乎相同，传感器重复稳定性极高，如图5(c)所示。因此，这类传感器可用来检测人体肢体动作变形，并对肢体运动做出快速的信号反馈。

图  5  (a) 手肘弯曲图；(b) 手肘弯曲20°、35°、50°、65°、90°信号反馈曲线；(c) 手肘由0°到90°连续弯曲信号反馈曲线

Figure  5.  (a) Elbow bend; (b) Elbow bending 20°, 35°, 50°, 65°, 90° signal feedback curve; (c) Elbow from 0° to 90° continuous bending signal feedback curve

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呼吸是人体与外界进行气体交换以保证正常机体功能运转的最基本的生理活动。呼吸频率是呼吸生理方面的一个主要参数，同时也是急性功能性呼吸障碍的重要指标，对呼吸系统方面疾病的诊断、治疗具有重要的作用。人体正常的呼吸频率范围为12~20次/min，长时间高于25次和低于12次均属于非正常呼吸频率。持续监测呼吸状况对人体保持正常功能运转具有重大的意义。通过腰带将六边形网格柔性应变传感器固定在人体腹部位置，从而检测人体不同类型的呼吸状况，如图6(a)所示。根据人体正常呼吸、浅呼吸与深呼吸频率所导致的胸部或腹部的扩张程度不同，可以通过传感器对这3种信号进行监测。如图6(b)所示为浅呼吸、正常呼吸和深呼吸监测，其中浅呼吸在每次吸气过程中吸入的氧气含量较少，同时由于没有将吸入的氧气进行充分转化，呼气过程中所呼出的气体量也相对偏少，因此，吸气与呼气的周期也比正常呼吸短。并且，由于没有将胸部和腹部完全打开，电阻变化率仅20%~25%左右。而人体正常呼吸频率1 min为12~24次左右，每次的吸气与呼气的周期大约为3 s，符合正常呼吸频率范围，同时电阻变化率平均约为60%。与正常呼吸相比，深呼吸是放松的一种形式，其吸气与呼气要比正常呼吸程度深，每个呼吸周期约为5 s，电阻变化率可以达到165%左右。

图  6  (a) 人体呼吸检测图；(b) 浅呼吸、正常呼吸和深呼吸的信号反馈曲线

Figure  6.  (a) Human breath detection; (b) Signal feedback curve of shallow breathing, normal breathing and deep breathing

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在柔性传感器的应用中，手势识别检测在人工智能领域得到了广泛的关注与研究。在本文中设计了一个手势识别系统，该系统主要由六边形网格柔性传感器、多通道数据采集模块和深度神经网络算法及识别结果显示终端组成。结合上文对六边形网格柔性传感器拉伸形变与传感器电阻变化量之间的关系，以单片机中模拟/数字转换器(Analog-to-digital converter，ADC)模块实现模拟量与数字量的转化，从而实现对传感器拉伸/弯曲信号到电信号的转化，进而获得传感器形变的响应信号，实现精准识别人体手势动作。本文将5个六边形网格柔性传感器固定在手指关节处，构建了一套多通路手势识别传感系统，在该手势识别系统中，选用石头、剪刀、布作为传感器的识别对象，如图7(a)所示，实现对静态手势信号的识别，其中识别步骤包括电路搭建、数据采集和处理、特征提取与分析、识别程序的搭建与识别算法的开发、识别装置准确度的验证和识别结果的传输显示。在该识别系统中将数据传输到上位机分析发现，在手指弯曲的过程中，可实时分析电阻值变化引起的电压信号变化，如图7(b)所示，以石头手势动作作为初始状态量，进行石头、剪刀和布3种手势动作识别，从波形数据可看出，电压信号随着指关节弯曲过程中呈现出较明显且有规律的特征，通过提取并综合分析这些特征，结合深度神经网络算法，使识别准确度得到了较大的提高。

图  7  (a) 石头、剪刀、布手势与发光二极管(LED)显示结果；(b) 石头、剪刀、布手势识别信号曲线

ADC—Analog-to-digital converter

Figure  7.  (a) Rock-scissors-paper gesture and light-emitting diode (LED) display results; (b) Rock-scissors-paper gesture recognition signal curves

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3.   结 论

(1) 通过三维软件设计出四边形和六边形网格结构模型，利用3D打印技术打印出网格模具，并制备出基于Ecoflex-石墨烯复合材料的网格式柔性应变传感器。

(2) 通过有限元仿真和实验分析了两种网格式传感器的拉伸应变范围、灵敏度和拉伸断裂最大承受载荷，结果表明六边形网格柔性传感器的综合性能更加优异。

(3) 在80%应变条件下进行拉伸/释放疲劳寿命检测，六边形网格柔性传感器表现出良好的可靠性。

(4) 六边形网格柔性应变传感器可用于检测不同关节运动和监测人体呼吸状况，实验得到的数据与人体正常呼吸、浅呼吸和深呼吸的实际情况吻合性较好。

(5) 基于六边形网格柔性传感器的基础上设计开发了一套手势识别系统，实现了石头、剪刀和布静态手势信号的识别和演示。