低频雷达吸波材料的研究进展

韩敏阳; 韦国科; 周明; 赵越; 裴春传; 樊飞跃; 姬广斌

doi:10.13801/j.cnki.fhclxb.20210909.010

低频雷达吸波材料的研究进展

1.
南京航空航天大学　材料科学与技术学院，南京 210016
2.
中国航空制造技术研究院，北京 100024
3.
江苏万华拓谷科技有限公司，泰州 225300

基金项目: 国家自然科学基金 (51971111)

详细信息

通讯作者:
姬广斌，博士，教授，博士生导师，研究方向为电磁功能材料　 E-mail: gbji@nuaa.edu.cn

中图分类号: TQ531.3
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出版历程
- 收稿日期: 2021-07-13
- 修回日期: 2021-08-14
- 录用日期: 2021-09-05
- 网络出版日期: 2021-09-09
- 刊出日期: 2022-03-31

Research progress of low-frequency radar absorbents

1.
College of Materials Science and Technology, Nanjing University of Aeronautics and Astronautics, Nanjing 210016, China
2.
China Aviation Manufacturing Technology Research Institute, Beijing 100024, China
3.
Jiangsu Wanhua Tuogu Technology CO. LTD., Taizhou 225300, China

摘要

摘要: 随着米波、分米波低频雷达在军事领域的大规模应用，飞行器特别是远程战略轰炸机受到的空中威胁愈来愈大，为提高其生存能力，除对飞行器进行外形设计外，飞行器表面采用长波雷达吸波材料成为其隐身能力的关键措施之一。本文重点讨论了低频吸波机制，总结了传统吸波材料在低频下的应用，包括铁氧体、复合物、磁性金属微粉，分析了影响低频吸波性能的各种因素。最后讨论当前吸波材料的发展情况，并对未来低频吸波材料的发展方向进行了展望。
- 低频吸波 /
- 吸波材料 /
- 吸波机制 /
- 雷达隐身 /
- 研究进展
Abstract: With the large-scale application of meter-wave and decimeter-wave low-frequency radars in the military field, aircraft, especially long-range strategic bombers, are facing increasing air threats. In order to improve their survive capabilities, low-frequency radars are used to absorb microwave except the external design. To overcome this difficult point, long-wave microwave absorption materials are one of the key measures for its stealth effectiveness. This article discusses the low-frequency absorbing mechanism, summarizes the applications of traditional absorbing materials at low frequencies, including ferrites, composites, magnetic metal powders, then analyzes various factors that affect low-frequency absorbing performance. Finally, the current development of absorbing materials is explored, and the future development direction of low-frequency absorbent is prospected.
- low frequency absorbing /
- absorbent /
- absorbing mechanism /
- radar stealth /
- research progress

HTML全文

由于雷达波频段的扩展，低频段电磁波尤其是分米波、米波在军事领域发挥越来越重要的作用^[1]。电磁波波长越短分辨率越高，但穿透力较弱，导致分辨距离近，而较长波段的分米波、米波由于其优秀的穿透能力能够侦查有遮盖伪装的远距离目标^[2]。如美军所用的眼镜蛇雷达^[3]，对典型目标的探测距离约为4600 km，所用的铺路爪雷达工作频率在420~450 MHz之间，对战术弹道导弹的探测距离一般为4800 km^[4]，可用来发现远、中、近程弹道导弹，测定其瞬间位置、速度、发射点和弹着点等关键参数，提供导弹预警情报。在现代军事作战中，为实现武器的远距离伪装，反米波雷达侦查的电磁波吸收材料(以下简称低频吸波材料)发挥越来越重要的作用。因此，研究长波雷达吸波材料具有重要的军事意义。据报道，美国现服役的F-22猛禽战斗机^[5]，B-2战略轰炸机^[6]均为隐身战机，具有隐身和机动便捷能力。F-22机身机翼大量采用石墨-碳纤维复合材料和蜂窝状结构，表面有吸波涂层，使其雷达散射截面积降低至0.1 m²^[4]，不易被敌方雷达侦测。隐身战机由于机身外覆有吸波材料使雷达发射的电磁波在入射到战机表面时被转化为热能，使电磁波反射率大大降低，从而达到隐身的目的。故在现代军事作战中，为实现武器的远距离隐身，在整个雷达波频段尤其是长波段提升吸波性能成为目前吸波材料的发展趋势^[7-8]。

1. 低频吸波材料设计依据

吸波材料通过介电损耗或磁损耗将电磁波转化为热能或其他形式的能量进行耗散^[9-11]，从而达到吸收电磁波的目的。复介电常数 $({\varepsilon }_{{\rm{r}}}={\varepsilon }^{'}-j{\varepsilon }^{''})$ 和复磁导率常数( ${\mu }_{{\rm{r}}}={\mu }^{'}-j{\mu }^{''}$ )是吸波材料的重要电磁参数，两者与材料的吸波性能有重要联系。吸波材料使用矢量网络分析仪，采用传输反射法测量电磁参数( ${\varepsilon }^{'}$ 、 ${\varepsilon }^{''}$ 、 ${\mu }^{'}$ 、 ${\mu }^{''}$ )后(图1(a))，根据以下两式计算反射损耗，或者使用弓形法(图1(b))直接测得其反射率：

图 1 传输反射法 (a)、弓形法 (b)

Figure 1. Transmission and reflection method (a), NRL-arc method (b)

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图 2 (a)溶胶凝胶-高温合成Ni-Zn铁氧体示意图^[36]；(b) Ni_0.4Zn_0.2Mn_0.4Fe₂O₄在不同烧结温度下的磁滞回线；(c) 不同烧结温度下的Ni_0.4Zn_0.2Mn_0.4Fe₂O₄反射损耗图；(d) 3种不同条件下得到样品的磁滞回线，左上为初始样品和在H₂600℃退火后得到样品的SEM图像^[37]

Figure 2. (a) Schematic diagram of NiZn ferrites prepared by sol-gel and high temperature process ^[36]; (b) Hysteresis loops of Ni_0.4Zn_0.2Mn_0.4Fe₂O₄ sintered at different temperatures; (c) Reflection loss of Ni_0.4Zn_0.2Mn_0.4Fe₂O₄ sintered at different temperatures; (d) Hysteresis loops of the samples obtained under different conditions, upper left is the SEM image of the initial samples and the samples annealed at 600℃ in H₂^[37]

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${{ Z}}_{{\rm{in}}}={{ Z}}_{0}\sqrt{\frac{{\mu }_{{\rm{r}}}}{{\varepsilon }_{{\rm{r}}}}}{\tan}h\left(j\frac{2{\text{π}} fd}{c}\sqrt{{\mu }_{{\rm{r}}}{\varepsilon }_{{\rm{r}}}}\right)$

(1)

${{{{R}}_{\rm{L}}}}= 20\lg \frac{{Z}_{{\rm{in}}}-{Z}_{0}}{{Z}_{{\rm{in}}}+{Z}_{0}}$

(2)

其中： ${Z}_{{\rm{in}}}$ 为吸波材料的输入阻抗； ${Z}_{0}$ 为自由空间阻抗(377.7)； ${\varepsilon }_{{\rm{r}}}$ 、 ${\mu }_{{\rm{r}}}$ 分别为吸波材料的复介电常数和复磁导率常数；f为电磁波频率；d为吸波材料厚度；c为光在真空中的速度。用反射损耗R_L表示电磁波吸收能力的大小，当R_L<－10 dB时，表示吸波材料可以吸收90%的电磁波^[12]。

吸波材料对于电磁波的衰减能力与其自身的阻抗匹配共同决定了材料的吸波性能。

阻抗匹配计算公式为

$\eta =\sqrt{\frac{{\mu }_{{\rm{r}}}}{{\varepsilon }_{{\rm{r}}}}}$

(3)

越接近1表示匹配特性越好，即电磁波易进入吸波材料内部，有利于电磁波的吸收。

当电磁波进入吸波材料后，吸波材料对入射波的耗散衰减能力可以通过损耗角正切值的大小表征。电磁波的损耗衰减按照其作用机制可以划分为电损耗和磁损耗两种形式，分别通过下式表达：

${\mathit{{\rm{tan}}\delta }}_{\varepsilon }=\frac{{\varepsilon }^{″}}{{\varepsilon }^{\rm{'}}}$

(4)

$\rm{tan}{\delta }_{\mu }=\frac{{\mu }^{″}}{{\mu }^{\rm{'}}}$

(5)

其中： ${\tan\delta }_{\varepsilon }$ 为介电损耗正切值； $\rm{tan}{\delta }_{\mu }$ 为磁损耗正切值。损耗正切值越大，意味着可以将更多的电磁波转化为其他形式的能量从而耗散。

电磁波吸收材料的损耗衰减性能可通过损耗因子 $\alpha$ 表示:

$\alpha=\frac{2\mathrm{{\text{π}} }\times 8.686}{{\lambda }_{0}}\sqrt{\frac{{\varepsilon }^{\rm{'}}{\mu }^{\rm{'}}}{2}\left[\sqrt{\left(1+{\mathit{{\rm{tan}}}}^{2}{\delta }_{\varepsilon }\right)\left(1+{\mathit{{\rm{tan}}}}^{2}{\delta }_{\mu }\right)}-\left(1-{\mathrm{tan}\delta }_{\varepsilon }\mathit{{\rm{tan}}}{\delta }_{\mu }\right)\right]}$

(6)

式中： ${{\rm{tan}}\delta }_{\varepsilon }$ 、 ${{\rm{tan}}\delta }_{\mu }$ 分别为吸波材料的电损耗和磁损耗正切； ${\lambda }_{0}$ 为电磁波在真空中以cm为单位的波长。要获得较大的损耗，材料的介电和磁导率常数应越大越好，但 ${\varepsilon }^{″}$ 和 ${\mu }^{″}$ 过高容易造成材料发生界面散射，引起阻抗失配，限制材料的实际应用。因此常采用掺杂，改变材料微观形貌及构筑纳米结构^[13-15]等方式调节电磁波吸收能力。

吸波材料按其电磁波损耗衰减机制方式的不同可以分为电阻损耗型、介电损耗型和磁损耗型。电阻损耗型吸波材料可以在交变电场中产生感应电流或在变化的磁场中产生涡流，将电磁波能量转换为热能将其耗散^[16]。因此，电阻损耗型的电阻率大小至关重要，较低的电阻率会导致电损耗角正切值降低，不利于电磁波的吸收。多孔碳纳米管、氧化石墨烯和导电聚合物^[17-19]等均为常见的电阻损耗吸波材料。介电损耗型吸波材料在电磁场作用下，材料内部的传导离子(电子、离子等)在交变的电磁场中极化过程往往伴随着驰豫，极化驰豫是介电损耗材料吸收电磁波的主要形式。碳化硅、ZnAl₂O₄复相陶瓷为常见的介电损耗吸波材料。磁损耗吸波材料是指材料在交变电磁场中依靠磁性材料的磁滞损耗、畴壁共振、涡流效应、共振损耗等机制吸收电磁波。磁滞损耗是磁畴在外加磁场影响下，其转动落后外加磁场转动的现象，一般在高频磁场中才会出现，因此可以忽略；畴壁共振是磁畴畴壁振动频率与外加磁场交变频率一致时，引起的畴壁振动现象，一般出现在多畴壁磁性材料中，且外加磁场频率在1~100 MHz的低频范围内；涡流损耗是由于外加磁场在动态磁化材料过程中，引起材料内部磁通量变化，因而产生了涡电流，同时涡电流又会激发磁场对抗外界交变磁场引起的磁通量变化；共振损耗则是由于晶体内部磁场易磁化轴的振动频率与外界磁场振动频率相同时，引起的共振现象，以铁氧体、铁硅铝和羰基铁^[20-22]等为代表的磁损耗材料主要依赖于涡流损耗与共振损耗。在长波波段，磁性材料相比于介电材料，拥有较高的磁导率，由式(5)~(6)可知其在低频波段将拥有更高的磁损耗，有助于电磁波的吸收，因此本文着重讲解磁性材料及其损耗机制。

低频吸波材料一般采用磁导率高、匹配性能好、磁损耗能力强的磁性金属材料。高磁导率材料在拓宽吸收带宽方面也具有更大的优势。Rozanov^[23]提出可近似描述带宽厚度比极限值的公式：

$\left|{\rm{ln}}{{p}}_{0}\right|\left({\lambda }_{\max}-{\lambda }_{\min}\right) < 2{{\text{π}} }^{2}{\mu }_{{\rm{s}}}d$

(7)

式中： ${{p}}_{0}$ 为目标反射率值； ${\mu }_{{\rm{s}}}$ 为起始磁导率； $d$ 为吸收材料厚度；λ_max为最大波长；λ_min为最小波长。据式可知， ${\mu }_{{\rm{s}}}$ 越大， $d$ 越小，因此，采用高磁导率的磁性吸收剂更有利于实现低频吸波材料实现轻薄的特点。

研究表明形状各向异性在提高磁导率和调控磁共振频率的方面具有重大意义。Snoek^[24]发现了各向同性的球形吸收剂磁共振频率与初始磁导率之间的乘积是一个常数，该常数与材料的饱和磁化强度相关，即Snoek关系式：

$\left({\mu }_{{\rm{i}}}-1\right){f}_{{\rm{r}}}=\frac{1}{3{\text{π}} }\gamma {M}_{{\rm{S}}}$

(8)

式中： ${\mu }_{{\rm{i}}}$ 为初始磁导率； ${f}_{{\rm{r}}}$ 为共振频率； $\gamma$ 为旋磁比； ${M}_{{\rm{S}}}$ 为饱和磁化强度。可知采用高饱和磁化强度的材料有利于提高磁导率。研究进一步发现，初始磁导率与磁共振频率之间的关系随着吸收剂形貌的变化产生了巨大的改变。对于片状粒子或铁磁薄膜而言，二者的关系如下^[25]：

$\left({\mu }_{{\rm{i}}}-1\right){{f}_{{\rm{r}}}}^{2}={\left(\frac{1}{2{\text{π}} }\gamma {M}_{{\rm{S}}}\right)}^{2}$

(9)

通过式(9)可知，相对于球形吸收剂粒子，片状吸收剂在同样的共振频率条件下，材料的磁导率大大提高，易突破各向同性吸波材料磁性能的Snoek极限。

以上理论分析表明磁性吸收剂的成分、形状各向异性是获得高磁导率、高磁损耗的关键^[26]。因此要实现长波雷达段强吸收，各向异性磁性材料是理想的吸收剂。

2. 低频吸波材料的研究进展

相较于如氧化石墨烯、碳纳米管及碳纤维的介电型吸波材料，由于铁氧体和金属微粉具有较高的磁导率，有利于吸收剂在低频下的强吸收，因此本文重点介绍铁氧体及其复合物、金属微粉在低频吸波领域的应用。

2.1 铁氧体基低频吸收材料

铁氧体以其较高的磁导率成为低频重要且常用的电磁波吸收材料，按照晶体结构划分主要有3种类型：尖晶石型、磁铅石型和石榴石型^[27]。相比于石榴石型铁氧体，尖晶石型和磁铅石型铁氧体磁损耗较大，均为常用的吸波材料^[28]。铁氧体具有价格低廉、容易制备及强磁损耗的特点，受到研究人员的青睐。

2.1.1 铁氧体低频吸波材料

当前常采用溶胶凝胶法、燃烧合成法、固相烧结法和球磨法^[29-32]制备铁氧体材料。研究人员通过向铁氧体中掺杂如Mn、Ni、Cu等金属粒子或改变铁氧体中某一粒子的含量以提高其磁导率及饱和磁化强度M_S，获得强吸收。Rehman等^[33]采用溶胶凝胶法制备了W-六角晶系铁氧体，掺杂不同比例的Ni，获得Ba_0.5Sr_0.5Ni_xZn_2-xFe₁₆O₂₇(x=0.0, 0.5, 1.0, 1.5)铁氧体。所制备的六角晶系铁氧体呈现片状结构，Ni含量的增加提高了材料的M_S及矫顽力H_C，而复介电常数及复磁导率随着频率的增加而减小。Qian等^[34]采用溶胶凝胶法制备了Ni-Zn铁氧体，发现Nd³⁺添加量增加导致晶粒扭曲，造成更多的离子极化，进而 ${\varepsilon }'$ 逐渐变大。 ${\mu }'$ 的变化范围为0.8~1.4，随着频率的增加而先减小后增大^[35]。所得Ni_0.5Zn_0.5Nd_0.04Fe_1.96O₄在4.3 GHz吸收值达到−21.8 dB，而当Nd³⁺添加量为0.04时，在4.4 GHz处吸收值达到−20.8 dB，频宽为3.2 GHz。以上结果显示，向铁氧体中掺杂金属离子可有效提高材料的饱和磁化强度，但只有合适的添加比例才会获得低频下的强吸收性能。

除了掺杂金属离子外，烧结温度及烧结条件等也可增强吸波性能。如 Praveena等^[36]在不同烧结温度(400、500、600和700℃)下制备了Ni_0.4Zn_0.2Mn_0.4Fe₂O₄铁氧体 (图2(a))，从图2(b)可看出，M_S和H_C随着温度升高而变大，当烧结温度从400℃升至700℃时，M_S从23.91 A·m²/kg提高至55.80 A·m²/kg (注：1 A·m²/kg=1 emu/g)，H_C从4.79 kA/m提高至6.39 kA/m，饱和磁化强度和矫顽力的提高归因于烧结使晶粒之间排列更加有序，提升了磁晶各向异性。该铁氧体在低频下的吸收性能良好，300 MHz处吸收值达到−49 dB，有效吸收宽带涵盖了MHz及GHz(图2(d))。You等^[37]将MnZn铁氧体分别在真空、10%H₂+90%Ar以600 ℃煅烧30 min，发现加入少量H₂煅烧获得的样品粒径更均匀，且M_S同样得以提高(图2(d))。该铁氧体在3.9 GHz处吸收值达到−15 dB，频宽为1.1 GHz。Cai等^[38]采用自反应淬火技术制备了非晶Li-Zn铁氧体空心球结构，研究发现随着热处理的温度升高(300、600、900和1200℃)，无定型铁氧体逐渐结晶化。热处理温度为1200℃时，空间电荷极化得以提高，所得Li-Zn铁氧体在3.4 GHz时达到−49 dB，有效吸收带宽为1.3 GHz。

图 3 (a) CFG制备过程图^[42]；(b) 不同厚度下的CFG-50反射损耗；(c) ZCFO/MNFO@C-MWCNTs SEM图像^[43]；(d) 不同厚度的(ZCFO/MNFO)@CMWCNTs反射损耗；(e) 制备聚苯胺/Ba₂Ni₂Fe₁₂O₂₂复合物示意图^[44]；(f) 不同复合比例所得样品的SEM图像

Figure 3. (a) Process diagram of CFG preparation process ^[42]; (b) Reflection loss of CFG-50 with different thickness; (c) SEM images of ZCFO/MNFO@C-MWCNTs^[43]; (d) Reflection loss of (ZCFO/MNFO)@CMWCNTs with different thickness; (e) Preparation process of polyaniline/Ba₂Ni₂Fe₁₂O₂₂ composite^[44]; (f) SEM images of Ba₂Ni₂Fe₁₂O₂₂ composite

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2.1.2 铁氧体基低频吸波材料

纯铁氧体具有在低频波段实现强吸收的可能性，但也存在一些应用问题^[39]，如比重大、稳定性差、频带窄，还因自身饱和磁化强度和各向异性的限制难以制得轻质材料。可将介电型材料与磁损耗材料进行复合、包覆^[40-41]或微观形貌设计从而引入多重的吸波机制来提高铁氧体的低频吸波性能。

Su等^[42]采用还原法(图3(a))将密度大、易团聚、耐腐蚀性差的CoFe₂O₄/CoFe负载在密度小、稳定性好的石墨烯纳米片上，制备了CoFe₂O₄/FeCo/石墨烯(CFG)纳米片状复合物，该复合物具有介电损耗、磁损耗及多重反射等多种损耗机制。当CFG与石蜡质量比为1∶1时，在3.1 GHz下吸收值为−30 dB(图3(b))。而且随着材料厚度增加，吸收峰偏向于低频方向。Yin等^[43]采用溶剂热法制备了(Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄/Mn_0.5Ni_0.5Fe₂O₄)@多壁碳纳米管复合物，从图3(c)可以看出，多壁碳纳米管与铁氧体之间形成了一种特殊的绳状交联结构，与Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄/Mn_0.5Ni_0.5Fe₂O₄相比，多壁碳纳米管包覆后呈现出最佳吸收性能，如图3(d)所示，5 mm的复合物在0.56 GHz下的吸收值为−35.14 dB，有效频宽为0.75 GHz。Packiaraj等^[44]采用原位聚合法(图3(e))制备了核壳结构的Y型Ba₂Ni₂Fe₁₂O₂₂@聚苯胺复合材料。从图3(f)可看出，随着聚苯胺含量的增加，铁氧体从珊瑚状过渡到颗粒状，这是由于聚苯胺的加入调节了微粒的尺寸大小，改变了微粒的形貌^[45]。随着聚苯胺添加量的提高，M_S从43.89 emu/g降低到9.32 emu/g，矫顽力H_C从4.862×10⁴ A/m变为9.974×10³ A/m，剩余磁化强度从22.4 emu/g降为2.7 emu/g，这是由于加入过多的聚苯胺沉积在铁氧体表面，导致磁损耗能力大大减少。国内的学者早先对包覆同样有所研究，如陈柯宇等^[46]采用原位合成法用SiO₂包覆Z型钡铁氧体，发现包覆层越多，材料的饱和磁化强度越低，矫顽力越大，在3.8 GHz处吸收值达到−9 dB。

图 4 (a) MnFe₂O₄@C复合物制备过程示意图^[47]；(b) (I) S1、(II) S2、(III) S3、(IV) S4、(V) S5、(VI) S6样品SEM图；(c) (I) 2 mm的S1、S2、S3和S4反射损耗，(II) 2 mm的S1、S5、S3和S6反射损耗，(III) 不同厚度S3样品的反射损耗，(IV) 不同厚度S6样品的反射损耗；(d) MnFe₂O₄@C复合物电磁波吸波机制示意图

Figure 4. (a) Schematic diagram of the preparation process of MnFe₂O₄@C^[47]; (b) SEM images of (I) S1, (II) S2, (III) S3, (IV) S4, (V) S5, (VI) S6; (c) (I) Reflection loss of S1, S2, S3, S4 under 2 mm, (II) Reflection Loss of S1, S5, S3, S6 under 2 mm, (III) Reflection loss of S3 with different thickness, (IV) Reflection loss of S6 with different thickness; (d) Electromagnetic absorption mechanisms of MnFe₂O₄@C composites

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为降低物料成本，增加其实用性，研究人员将铁氧体与碳质材料复合制得易降解，对环境友好的吸波材料。Yin等^[47]采用溶剂热-煅烧法制得MnFe₂O₄@C材料。如图4(a)所示，将芹菜茎在真空400℃煅烧得到样品S1，S1经NaOH溶液处理后以450℃、600℃、750℃热处理得到S2、S3、S4。样品S1与FeCl₃·6H₂O、MnCl₂·4H₂O、NaAc，PEG反应得到S5，将S5以600℃煅烧1 h获得S6。从图4(b)可看出，样品S1呈现粗糙的块状结构，样品S2为多孔结构。随着煅烧温度的提高，S3表面有不同尺寸的孔，孔状结构的出现使得电磁波在材料内部多重反射，有利于电磁波的吸收，从S4中看到温度过高破坏了样品的微观形貌。与铁氧体进行复合后，样品S5中观察到铁氧体微粒依附在生物碳表面。样品S6表面已经被铁氧体完全覆盖，提高了生物碳的热稳定性。该复合材料包括界面极化、偶极子极化及自然共振在内的多种损耗机制，可以对电磁波达到强有力的吸收(图4(d))。如图4(c)所示，2.5 mm厚度的S6样品下在0.78 GHz的吸收值可以达到−48.92 dB，有效频宽为1.4 GHz。

表1和表2分别为当前铁氧体及其复合物的低频吸波性能对比。可以明显看出，在低频处的涂层厚度偏大，有效吸收频宽偏小。

图 5 (a) 球状羰基铁SEM图像^[49]；(b) 片状羰基铁SEM图像；(c) 球状和片状羰基铁复介电常数；(d) 球状和片状羰基铁复磁导率常数

Figure 5. (a) SEM image of spherical carbonyl iron^[49]; (b) SEM image of flake carbonyl iron; (c) Complex permittivity of spherical and flaky carbonyl iron; (d) Complex permeability constants of spherical and flaky carbonyl iron

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2.2 金属微粉

除铁氧体外，磁性金属微粉同样也是传统吸波材料之一。相比于铁氧体材料，磁性金属粒子的晶体结构较为简单，其饱和磁化强度一般远高于铁氧体，可以获得较高的磁导率和磁损耗，且居里温度较高，但金属微粉同样存在一些问题，如频宽较窄、耐氧化性低等。

2.2.1 羰基铁低频吸波材料

羰基铁粉(Carbonyl-iron powders，CIP)是一种典型的磁损耗型吸收剂，是国内外研究起步最早、工艺最成熟、应用范围最广泛的雷达吸收剂之一。但普通羰基铁在高频下磁导率低，耐腐蚀性差，介电常数大。故研究的重点是对其进行改性及复合处理以提高其磁导率和抗腐蚀性。

Walser等^[48]从理论上证明，在1~20 GHz频率范围内，当片状颗粒的宽厚比在10~1000间，其磁导率可提高10~100 倍。Le等^[49]将球形羰基铁湿磨为片状(图5(a)~5(b))，经球磨后片状羰基铁粒子边缘呈锯齿状，粒子尺寸相对研磨前有所增大。从图5(c)可看出，球状羰基铁平均介电常数实部为17，片状粒子平均为38，介电虚部经球磨后同样得以提升，这是由于片状化使粒子表面积增大，界面极化增强，颗粒之间容相互搭接，形成导电网络^[50]。片状粒子磁导率虚部大于球状粒子(图5(d))，说明球磨后片状羰基铁在低频下具有更好的吸波性能。羰基铁比例为85%时，2 mm的球状羰基铁在4.6 GHz处吸收值到达−26 dB，而同样厚度下片状羰基铁在2 GHz吸收值为−18 dB，表明经球磨后，低频下的吸收性能得到增强。当羰基铁含量为89%时，1.6 mm的片状羰基铁/树脂复合物在3.6 GHz处达到−14.5 dB的吸收。刘琪等^[51]采用高能球磨法制备片状羰基铁，以200 r/min球磨8 h后样品出现片状结构，片状化程度随着研磨时间的延长不断增大，当转速增大到250 r/min时，相比于200 r/min研磨16 h，250 r/min研磨16 h得到的样品片状化程度更高，但过高的转速使片状粒子之间发生更大的碰撞，致使其成为细碎且不规则的颗粒。

图 6 (a) 原始羰基铁SEM图像^[52]；(b) 取向后的羰基铁SEM图像；(c) 原始羰基铁的磁滞回线；(d) 取向后的羰基铁的磁滞回线；(e)不同厚度下原始羰基铁的反射损耗曲线；(f) 不同厚度下取向后的羰基铁反射损耗；(g) 羰基铁粉(CIP)和CIP/ZnO的热重曲线^[53]；(h) SiO₂ 包覆层对导电通路的阻碍机制^[54]

Figure 6. (a) SEM images of original carbonyl iron particles ^[52]; (b) SEM image of carbonyl iron particles after orientation; (c) Hysteresis loops of original carbonyl iron particles; (d) Hysteresis loops of aligned carbonyl iron particles; (e) Reflection loss of original carbonyl iron particles with different thickness; (f) Reflection loss of carbonyl iron particles after orientation at different thickness; (g) TG cuvres of carbonyl-iron powders (CIP), CIP/ZnO ^[53]; (h) Barrier mechanism of SiO₂ coating on conductive path^[54]

PACI—Unoriented particle; OPACI—Magnetic particles; 1 Oe—79.57 A/m; H_C—Coercive force; M_S—Saturation magnetization

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将球状粒子改变为片状粒子可提高其磁导率，另外可以将平面各向异性粒子进行一致性取向，从而获得较高的磁导率。Zhao等^[52]将片状羰基铁粉与热熔石蜡混合，在强磁场下不断旋转直至石蜡固化，得到取向后的金属粉。从图6(a)看到，未经取向的粒子(PACI)排列顺序混乱，从图6(b)看到外界磁场作用后的粒子(OPACI)相互平行，排列有序。饱和磁化强度在取向后由181 emu/g增加至193 emu/g，同时其矫顽力由1670.97 A/m降低至1511.83 A/m(6(d))。未经取向的羰基铁在2.9 mm、1.9 GHz时吸收值为−40 dB，频宽为1.1 GHz。而经取向后的粒子在2.3 mm、1.8 GHz时吸收值可达到−44 dB，频宽为1.9 GHz。以上研究结果表明对片状粒子利用磁场进行一致性取向是提升其在低频吸收能力的重要措施。

图 7 FeSiAl样品A (a)、样品B (b)、样品C (c)的SEM图像^[62]；(d) 样品A、B、C复介电常数实部；(e) A、B、C样品介电常数实部；(f) 样品A、B、C复磁导率实部；(g) 样品A、B、C复磁导率虚部；(h) 不同厚度的样品A反射损耗；(i) 不同厚度的样品B反射损耗；(j) 不同厚度的样品C反射损耗；(k) 无Fe₃O₄包覆与Fe₃O₄包覆样品的反射损耗^[63]；(l) 无Fe₃O₄包覆与Fe₃O₄包覆样品

${z}_{{\rm{in}}}$ /

${z}_{0}$ 系数

Figure 7. SEM images of sample A (a), sample B (b), sample C (c)^[62]; (d) Real part of complex permittivity of sample A, B, C; (e) Real part of dielectric constant sample of A, B, C samples; (f) Real part of complex permeability of sample A, B, C; (g) Imaginary part of complex permeability of sample A, B, C; (h) Reflection loss of sample a with different thickness; (i) Reflection loss of sample B with different thickness; (j) Reflection loss of sample C with different thickness; (k) Reflection loss of samples without Fe₃O₄ coating and Fe₃O₄ coating^[63]; (l)

${z}_{{\rm{in}}}$ /

${z}_{0}$ coefficient of without Fe₃O₄ coating and Fe₃O₄ coating

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羰基铁虽在长波雷达波段具备优良的吸波性能，但其化学性质不稳定，研究人员常通过包覆处理来提高其抗腐蚀性。ZnO作为一种金属氧化物，具有独特的微观结构、良好的热稳定性和优异的半导体特性，在电磁波吸波中有着重要作用。郭飞等^[53]采用水热法制备了六角纳米棒状结构的氧化锌包覆羰基铁粉核壳复合物。从图6(h)可看出，由于ZnO 纳米棒的包覆，ZnO/CIP开始氧化的温度有了较大幅度的提高，抗氧化性能得到明显改善。另外，包覆SiO₂壳层不仅能提高羰基铁粉的抗氧化性，而且其作为优良的绝缘体能有效阻止羰基铁粉颗粒之间形成导电回路(图6(i))，从而降低其介电常数^[54]。谢建良等^[55]以Na₂SiO₃ 溶液为前驱体，制备出的SiO₂包覆金属磁性微粉复磁导率变化不大，复介电常数较小，改善了片状金属磁性微粉吸收剂在吸波涂层设计方面的阻抗失配问题。此外，还可通过酸化处理^[56-57]等方式增强羰基铁的耐腐蚀能力。

2.2.2 铁硅铝(FeSiAl)金属微粉吸波材料

FeSiAl合金在1~4 GHz频率下具有较高的磁导率，软磁性能优异^[58]，成为低频下常用的吸波材料，由式(5)可知，片状粒子在同样的共振频率条件下，材料的磁导率可大大提高，科研人员常对其进行改性处理，获得较高的磁导率。如曹琦等^[59]采用扁平化及绝缘包覆工艺对FeSiAl粉末进行改性，将FeSiAl进行球磨，后采用化学包覆法进行绝缘包覆，发现磁导率实部 ${\mu }'$ 与虚部 ${\mu }^{,,}$ 随着球磨时间的增加而增加，粉末颗粒扁平化处理改变了其形状各向异性，因而对磁性能产生了较大的影响。通过包覆工艺处理后，可使粉末颗粒相互绝缘，降低其涡流损耗，提高材料的电阻率，降低其介电性能。经扁平化处理的FeSiAl在厚度为3 mm时，吸收值达到了−19 dB，有效频宽为0.93 GHz。唐传明等^[60]发现退火可显著减少FeSiAl在球磨过程中产生的内应力和缺陷，同时在适当的退火温度下，合金可能伴随有序-无序转变^[61]，磁导率可进一步提高，进而获得优异的低频吸波性能。研究结果表明，原粉经扁平化后M_S几乎不变，H_C由1273 A/m增大为2228 A/m。随着退火温度上升至700℃时，M_S由初始的118.6 A·m²/kg增加至130.4 A·m²/kg，这是由于随着退火温度的升高，粉末的内应力和缺陷得到了缓解，从而减弱了磁化过程对畴壁的钉扎作用。球状FeSiAl在1.44 GHz处吸收值为−13.41 dB，而经扁平化且700℃退火处理后的粉末在1.13 GHz处达到−22.64 dB的吸收值。由此可见，扁平化及退火处理可以提高磁导率，增强低频吸波效果。

与多数金属微粉一样，铁硅铝同样易氧化，因此抗氧化、耐腐蚀性极为重要。Feng等^[62]将购买的铁硅铝粉(A)进行球磨后(B)置于双氧水与乙醇的混合溶液中得到表层氧化的铁硅铝(C)。从图7(a)~7(c)看到，证明氧化过程并未改变其大小与形貌。球磨后的粉末介电常数得以提高，但外层氧化后却显著减小(图7(d)、图7(e))，这是由于外表的氧化层阻碍了片状结构形成导电网络，从而降低了介电常数。磁导率随着球磨、氧化过程改变不显著(图7(f)、图7(g))。由图7(h)~7(j)看到，经过球磨且氧化后的铁硅铝样品C相对样品A、B表现出优异的吸波性能，4 mm时在1.4 GHz下吸收值为−39.67 dB。He等^[63]采用化学共沉淀法将绝缘体包覆在片状铁硅铝上，包覆后的铁硅铝M_S和H_C均有所降低。2 mm时在3.4 GHz吸收值达到了−43 dB，吸波性能明显优于未包覆的铁硅铝粒子(图7(k)、图7(l))。

图 8 (a) FeSiAl与FeSiAlNi的磁滞回线^[64]；(b) 2 mm样品Pr_xHo_2-xFe₁₇反射损耗^[65]；(c) 2 mm 样品Pr_0.3Ho_1.7Fe₁₇/Co(Co质量比=0、5、10、15、20%)反射损耗；(d) 不同厚度的Pr_0.3Ho_1.7Fe₁₇/Co(10%)反射损耗；(e) 不同球磨时间FeNi合金复介电常数实部^[68]；(f) 不同球磨时间FeNi合金复介电常数虚部；(g) 不同球磨时间FeNi合金复磁导率实部；(h)不同球磨时间FeNi合金复磁导率虚部；((i)~(l)) 0 h、4 h、8 h和12 h球磨时间的Fe₈₄Co₄B₁₁Nd的SEM图像^[69]

Figure 8. (a) Hysteresis loops of FeSiAl and FeSiAlNi^[64]; (b) Reflection loss of Pr_xHo_2-xFe₁₇ with 2 mm^[65]; (c) Reflection loss of Pr_0.3Ho_1.7Fe₁₇/Co (Co =0, 5, 10, 15, 20%) with 2 mm; (d) Reflection loss of Pr_0.3Ho_1.7Fe₁₇/Co(10%) with different thickness; (e) Real part of complex permittivity of FeNi Alloy with different milling time^[68]; (f) Imaginary part of complex permittivity of FeNi alloy with different milling time; (g) Real part of complex permeability of FeNi Alloy with different milling time; (h) Imaginary part of complex permeability of FeNi alloy with different milling time; ((i)-(l)) SEM images of Fe₈₄Co₄B₁₁Nd with 0 h, 4 h, 8 h and 12 h milling time ^[69]

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2.2.3 其他金属微粉低频吸波材料

除了常用的羰基铁与铁硅铝，其他金属合金微粉也常用作低频吸波材料，通常采用修饰、掺杂等方式来增强金属微粉的吸收性能。Li等^[64]将铁硅铝掺杂金属镍进行球磨，发现FeSiAlNi金属粒子的尺寸为45.25，而FeSiAl粒子尺寸为40。FeSiAlNi的M_S明显高于FeSiAl，同时其H_C也得到提升(图8(a))。2.5 mm的FeSiAl在1.6 GHz吸收值为−8 dB，同样厚度下的FeSiAlNi在1.7 GHz处吸收值达到−11.9 dB，这表明掺杂Ni后的合金粒子吸收能力更强。Luo等^[65]探究了Pr_xHo_2-xFe₁₇ (x=0.0、0.1、0.2、0.3、0.4)中x质量添加量对吸波性能的影响，如图8(b)所示，同样厚度下，当x=0.3时Pr_xHo_2-xFe₁₇(x=0.3)吸波效果最好，2 mm的Pr_0.3Ho_1.7Fe₁₇吸收值达到−41.03 dB，有效吸收频宽为1.6 GHz。随后将Pr_0.3Ho_1.7Fe₁₇与金属微粉Co混合，从图8(c)可看出，随着Co质量的增加，吸收峰向低频移动，当Co质量比为10%时，Pr_0.3Ho_1.7Fe₁₇/Co(10%)在6.4 GHz处吸收值为−21.63 dB。2.6 mm的Pr_0.3Ho_1.7Fe₁₇/Co(10%)在4.72 GHz吸收值为−42.51 dB，频宽为1.04 GHz (图8(d))。以上研究表明合金中各离子的添加比例可对低频吸收性能造成影响。

He等^[66]采用真空电弧熔炼法和高能球磨法制备了Ho_xCe_2-xCo₁₇(x=0、0.2、0.6、1.0)合金。随着Ho质量比的增加，粒子尺寸变小，同时吸收峰向低频方向移动。当x=0.6时获得最佳吸收值，3.5 mm的Ho_0.6Ce_1.4Co₁₇在3.6 GHz吸收值为−12.74 dB。He等^[67]采用真空电弧熔炼和高能球磨法制备了片状Nd_xCe_2-xCo₁₇(x=0、0.2、0.3、0.4)合金粉末，通过不断调整Nd掺杂量优化了Ce₂O₁₇的吸收性能。当Nd质量比为0.3时，3 mm的Nd_0.3Ce_1.7Co₁₇在4.16 GHz吸收值达到−13.85 dB，有效吸收频宽为0.64 GHz。

球磨法作为制备合金微粉常用的方法，其中球磨时间对粒子的大小和形状产生重要的影响。Suo等^[68]研究了球磨时间对FeNi合金的影响，如图8(e)~8(f)所示，初始FeNi合金介电实部和虚部较小，球磨后介电常数增加， ${\varepsilon }'$ 在球磨24 h时达到最大值119，球磨8 h时， ${\varepsilon }''$ 具有最大值340，这是由于初始球磨时，片状粒子更具有导电性，使介电常数增加，而球磨时间过长则会破坏片状结构，导致介电常数下降。而 ${\mu }^{'}$ 和 ${\mu }^{''}$ 也随着球磨时间的增加而先增加后降低(图8(g)~8(h))。当球磨时间为2 h时，FeNi合金在4.2 GHz下吸收值为−21 dB。Wang等^[69]采用淬火技术和球磨工艺制备了Fe₈₄Co₄B₁₁Nd合金粉末。由图8(i)~8(l)可看到，粒子尺寸随着球磨时间的增加而变小，且形貌变的不规则。这是由于在外力的作用下，粒子之间发生聚合，球磨4 h后的样品在1.5 mm时、3.9 GHz吸收值达到−9.8 dB。

表3为当前金属微粉的低频吸波性能对比。可以看出，在低频处，特别是P波段，FeSiAl具有更好的吸收性能，但其涂层厚度仍有待进一步降低。

3. 总结

主要综述了当前长波雷达吸波材料的研究进展，详细分析了低频吸波材料的设计原理、材料种类、制备方法及吸波性能。研究学者对材料的选取与设计，吸波性能的提升开展了许多富有成效的研究工作，综合以上分析，作者对长波雷达吸波材料总结与展望如下：

(1) 介绍了包括铁氧体、复合物、磁性金属微粉在内的多种长波雷达吸波材料，详细阐述了低频吸波机理，指出各向异性是获得高磁导率的关键，而较高的磁导率可使得材料具备更强的磁损耗，以此可得到低频强吸收的吸波材料；

(2) 铁氧体可通过掺杂其他金属离子，调控介电特性并改善其磁导率，增强原有样品的吸波性能。另外，将铁氧体与介电材料复合不仅可以有效调控介电特性，还可提升其耐腐蚀能力，从而获得耐环境优异的铁氧体基低频吸波材料；

(3) 对于金属微粉而言，通过Snoek公式可知，片状粒子相对于球状具有更高的磁导率，而磁导率的高低则直接影响低频吸收性能，因此高磁导率的金属微粉是下一步的研究重点，还可通过包覆及酸化处理提高其工程应用能力；

(4) 实验室小规模的研制难以达到工业化生产的要求。后续研究应逐步从实验室小批量粉体合成过度到多功能性宏观材料制造，如兼具红外隐身与光学隐身的吸波材料，从而使吸收剂具有更大的实用价值。同时实验室制作吸收剂具有设计目标不明确，吸收机制模糊等问题，此时可以借助电磁仿真软件对吸收剂进行模拟，获得涂层与RCS雷达反射截面(RCS)，模拟真实的使用情况，为制备吸收剂奠定应用基础；

表 1 典型铁氧体低频吸波性能

Table 1. Microwave absorbing properties of typical ferrite

Material	Absorption peak/GHz	Maximum reflection loss/dB	Effective bandwidth/GHz	Thickness/mm	Ref.
Ni_0.5Zn_0.5Nd_0.04Fe_1.96O₄	4.3	−21.8	3	8.5	[34]
Ni_0.4Zn_0.2Mn_0.4Fe₂O₄	0.3	−49	—	—	[36]
Mn-Zn	3.9	−15	1.1	5.5	[37]
Li-Zn	3.4	−49	1.3	5	[38]

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表 2 典型铁氧体复合材料低频吸波性能

Table 2. Low frequency microwave absorbing properties of typical ferrite composites

Material	Absorption peak/ GHz	Maximum reflection loss/dB	Effective bandwidth/GHz	Thickness/ mm	Ref.
ZnFe₂O₄@C/MWCNTs	0.81	−40.65	0.97	2.5	[40]
CoFe₂O₄/FeCo/graphene	3.1	−30	1	5.5	[42]
(Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄/ Mn_0.5Ni_0.5Fe₂O₄)@C/MWCNTs	0.56	−35.14	0.75	5	[43]
Ba₃Co₂Fe₂₄O₂₁@SiO₂	3.8	−9	—	3	[46]
MnFe₂O₄@C	0.78	−48.92	1.4	2.5	[47]

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表 3 典型金属微粉低频吸波性能

Table 3. Low frequency microwave absorbing properties of typical metal powders

Material	Treatment method	Absorption peak/GHz	Maximum reflection loss/dB	Effective bandwidth/GHz	Thickness/mm	Ref.
Carbonyl iron	Orientation	1.9	−40	1.1	2.9	[52]
FeSiAl	Flat design	2.25	−19	0.93	3	[59]
FeSiAl	Annealing	1.13	−22.64	0.8	5	[60]
FeSiAl	Ball milling, oxidation	1.4	−39.67	0.8	4	[62]
FeSiAl @Fe₃O₄	Cladding	3.4	−43	4	2	[63]
FeSiAlNi	Doping	1.7	−11.9	0.5	2.5	[64]
Ho_0.6Ce_1.4Co₁₇	Doping	3.6	−12.74	0.48	3.5	[66]
Nd_0.3Ce_1.7Co₁₇	Doping	4.16	−13.85	0.64	3	[67]
FeNi	Ball milling	4.2	−21	2.5	—	[68]
Fe₈₄Co₄B₁₁Nd	Quenching, ball milling	3.9	−9.8	—	1.5	[69]

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(5) 当前对于长波雷达吸收剂的研究有两个方向可供参考：第一是深入探索吸收机制，揭示低频吸收机制，为材料设计提供理论依据；第二是面向装备需求，设计具有耐温、耐腐蚀、多波段兼容的长波雷达吸收剂。

图 1 传输反射法 (a)、弓形法 (b)

Figure 1. Transmission and reflection method (a), NRL-arc method (b)

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图 5 (a) 球状羰基铁SEM图像^[49]；(b) 片状羰基铁SEM图像；(c) 球状和片状羰基铁复介电常数；(d) 球状和片状羰基铁复磁导率常数

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PACI—Unoriented particle; OPACI—Magnetic particles; 1 Oe—79.57 A/m; H_C—Coercive force; M_S—Saturation magnetization

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表 1 典型铁氧体低频吸波性能

Table 1 Microwave absorbing properties of typical ferrite

Material	Absorption peak/GHz	Maximum reflection loss/dB	Effective bandwidth/GHz	Thickness/mm	Ref.
Ni_0.5Zn_0.5Nd_0.04Fe_1.96O₄	4.3	−21.8	3	8.5	[34]
Ni_0.4Zn_0.2Mn_0.4Fe₂O₄	0.3	−49	—	—	[36]
Mn-Zn	3.9	−15	1.1	5.5	[37]
Li-Zn	3.4	−49	1.3	5	[38]

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表 2 典型铁氧体复合材料低频吸波性能

Table 2 Low frequency microwave absorbing properties of typical ferrite composites

Material	Absorption peak/ GHz	Maximum reflection loss/dB	Effective bandwidth/GHz	Thickness/ mm	Ref.
ZnFe₂O₄@C/MWCNTs	0.81	−40.65	0.97	2.5	[40]
CoFe₂O₄/FeCo/graphene	3.1	−30	1	5.5	[42]
(Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄/ Mn_0.5Ni_0.5Fe₂O₄)@C/MWCNTs	0.56	−35.14	0.75	5	[43]
Ba₃Co₂Fe₂₄O₂₁@SiO₂	3.8	−9	—	3	[46]
MnFe₂O₄@C	0.78	−48.92	1.4	2.5	[47]

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表 3 典型金属微粉低频吸波性能

Table 3 Low frequency microwave absorbing properties of typical metal powders

Material	Treatment method	Absorption peak/GHz	Maximum reflection loss/dB	Effective bandwidth/GHz	Thickness/mm	Ref.
Carbonyl iron	Orientation	1.9	−40	1.1	2.9	[52]
FeSiAl	Flat design	2.25	−19	0.93	3	[59]
FeSiAl	Annealing	1.13	−22.64	0.8	5	[60]
FeSiAl	Ball milling, oxidation	1.4	−39.67	0.8	4	[62]
FeSiAl @Fe₃O₄	Cladding	3.4	−43	4	2	[63]
FeSiAlNi	Doping	1.7	−11.9	0.5	2.5	[64]
Ho_0.6Ce_1.4Co₁₇	Doping	3.6	−12.74	0.48	3.5	[66]
Nd_0.3Ce_1.7Co₁₇	Doping	4.16	−13.85	0.64	3	[67]
FeNi	Ball milling	4.2	−21	2.5	—	[68]
Fe₈₄Co₄B₁₁Nd	Quenching, ball milling	3.9	−9.8	—	1.5	[69]

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参考文献(69)

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