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钨包覆金刚石/铜复合材料界面结构调控与热膨胀性能

桑建权, 杨武霖, 周灵平

桑建权, 杨武霖, 周灵平. 钨包覆金刚石/铜复合材料界面结构调控与热膨胀性能[J]. 复合材料学报, 2024, 43(0): 1-12.
引用本文: 桑建权, 杨武霖, 周灵平. 钨包覆金刚石/铜复合材料界面结构调控与热膨胀性能[J]. 复合材料学报, 2024, 43(0): 1-12.
SANG Jianquan, YANG Wulin, ZHOU Lingping. Interface structure regulation and thermal expansion coefficient of tungsten-coated diamond/copper composites[J]. Acta Materiae Compositae Sinica.
Citation: SANG Jianquan, YANG Wulin, ZHOU Lingping. Interface structure regulation and thermal expansion coefficient of tungsten-coated diamond/copper composites[J]. Acta Materiae Compositae Sinica.

钨包覆金刚石/铜复合材料界面结构调控与热膨胀性能

基金项目: 湖南省自然科学基金 (2024 JJ7118);湖南省教育厅优秀青年项目(23 B0827);湖南省应用特色学科材料科学与工程学科(湘教通(2022)351号);湖南工学院科研启动项目(HQ23024)
详细信息
    通讯作者:

    桑建权,博士,讲师,研究方向为先进金属基复合材料及应用 E-mail: 2022001033@hnit.edu.cn

  • 中图分类号: TB34;TB333

Interface structure regulation and thermal expansion coefficient of tungsten-coated diamond/copper composites

Funds: Natural Science Foundation of Hunan Province, China (No. 2024 JJ7118); Scientific Research Foundation of Hunan Provincial Education Department, China (No. 23 B0827); Characteristic Application Discipline of Material Science and Engineering in Hunan Province (Nos. (2022)351); Scientific research start-up project of Hunan Institute of Technology (No. HQ23024)
  • 摘要:

    采用磁控溅射法在金刚石表面镀制了300 nm的钨包覆层,研究了热处理参数对金刚石表面钨包覆层物相转变的影响。采用压力熔渗法将热处理后的钨包覆金刚石与铜制备成复合材料,并系统研究了钨包覆层物相演变对金刚石/铜复合材料热膨胀系数的影响。结果表明,在900℃时W包覆层与金刚石颗粒开始反应形成W2C;随着热处理温度的升高,金刚石颗粒中的C原子逐渐与W、W2C反应形成WC相;在1200℃时,金刚石表面C原子在高温下趋向于石墨化。钨包覆层的物相演变显著影响着金刚石/铜复合材料的界面结合,进而影响其热膨胀系数。随着W相逐渐转变为相应的碳化物相(W2C、WC)时,复合材料的界面间隙逐渐消失,金刚石体积分数增大,复合材料的热膨胀系数呈先减后增变化,与Turner、Kerner模型计算结果的变化趋势一致,当复合材料的界面结构为Diamond/WC/W2C/Cu时,其热膨胀系数低至6.35 × 10−6 K−1 (50℃)。良好的界面结合及界面层的低热膨胀系数和高弹性模量对提高载荷传递效率和降低复合材料的热膨胀系数起到了关键作用,为金刚石/铜复合材料热膨胀性能的优化及界面碳化物层的选择提供了理论依据。

     

    Abstract:

    Tungsten (W) coating with thickness of 300 nm was deposited on the diamond surface by magnetron sputtering, and the influence of heat treatment parameters on the phase transformation of the W coating on the diamond surface was studied. The W-coated diamond particles after heat treatment were then prepared into Cu matrix composites by pressure infiltration. The influence of the phase evolution of the W coatings on the thermal expansion coefficient of the Diamond/Cu composite was studied systematically. The results show that the W coatings on the diamond particles begin to react with the diamond to form W2C at 900℃. As the heat treatment temperature increases, the C atoms in the diamond particles gradually react with W and W2C to form WC phase. Noteworthy, the C atoms on the diamond surface tend to graphite at high temperature of 1200℃. The evolution of the tungsten-coating phase significantly influences the interface bonding of the diamond/Cu composites, and subsequently impacting its coefficient of thermal expansion. As the W phase gradually transforms into the corresponding carbide phases (W2C, WC), the interface gap in the composite diminishes, leading to an increase in the effective volume fraction of diamond. Consequently, the coefficient of thermal expansion exhibits a fluctuating trend with initial decrease followed by an increase, consistent with variations predicted by Turner and Kerner models. In cases where the interface structure of the composites is Diamond/WC/W2C/Cu, its coefficient of thermal expansion can be as low as 6.35×10−6 K−1 (50℃). Good interface bonding and the low thermal expansion coefficient and high elastic modulus of the interface layer play a critical role in enhancing load transfer efficiency and reducing the coefficient of thermal expansion for the composite. This work provides a theoretical basis for optimizing the coefficient of thermal expansion of diamond/copper composite and the selection of the interface carbide layer.

     

  • 随着科学技术的发展,四旋翼无人机的强大功能已逐步显现出来,在军用和民用领域上均有大量的应用,引起了学术界的广泛关注[1-2]。重载油动四旋翼无人机的发动机是动力的来源,需通过传动系统将动力传输到支臂,并通过旋翼进行输出驱动。因此,传动系统是重载油动四旋翼无人机的重要结构系统。为提高重载油动四旋翼无人机的性能和竞争力,需对传动系统中各个零件进行轻量化设计。由于传统金属制作而成的传动轴存在质量重、比强度低等问题,因此需找到一种质量轻、比强度高的材料。

    碳纤维增强树脂复合材料(CFRP)比强度高、比刚度大、材料性能可以设计、抗疲劳性能强、减振性能好,被广泛应用于航空、航天、汽车、造船及土建领域[3]。因此,本文采用由CFRP管与金属接头制作而成的CFRP-金属传动轴作为重载油动四旋翼无人机的传动轴,既能减轻重载油动四旋翼无人机的结构质量又能提高传动轴的力学性能。由于传动轴需传递高扭矩,因此CFRP管与金属构件连接方式首选机械连接,但采取机械连接应注意连接失效和制孔问题,在CFRP与金属连接中易发生局部的应力集中现象,连接的失效模式多,且难以预测强度。CFRP管制孔过程中易出现孔加工损伤、孔缺陷难预测等问题,会严重影响连接结构的力学性能[4]

    由于试验结果无法观察到CFRP中间某一层具体孔分层损伤情况,因此采用有限元与试验相结合的方法对加工损伤进行分析。针对复合材料切削的有限元仿真,国内外学者[5-6]主要关注二维切削仿真,但二维切削模型存在无法同时分析面内与面外(即层间)失效及刀具的螺旋角等对钻削加工影响的问题,三维切削仿真不仅能解决二维切削仿真存在的问题,且仿真结果更接近实际,现已逐渐成为CFRP钻削仿真建模所关注的重点。如Phadnis等 [7]建立了复合材料三维钻削有限元模型,用Cohesive单元模拟复合材料中的层间分层,分析了钻孔工艺参数对分层损伤的影响。齐振超[8]建立了三维钻削CFRP有限元模型,直观表现了分层产生过程和应力场分布规律。针对复合材料制孔试验研究,国内外学者[9-10]主要关注改变加工参数来提高制孔质量,目前在该方向上已取得一定研究成果,但在改进加工方式的方向上研究较少,因此可研究改进加工方法使孔质量大幅度提高。如王福吉等[11]在加工CFRP时用冷却工艺来提高加工质量。Capello[12]分析了在工件底面有支撑和无支撑时的分层机制差异,且试验结果表明,添加支撑可阻止碳纤维的弯曲,减少分层。

    由于金属材料比CFRP具有更高挤压强度等优点,可综合两者优点在实际中应用。针对复合材料与金属构件连接,国内外学者[13-14]主要关注CFRP层合板与金属构件连接研究。目前对于CFRP管与金属构件连接研究相对较少,但在实际生活中的汽车、飞机等领域应用十分广泛,常使用CFRP管与金属连接件替换一些管类零件来提高设备各个方面性能,因此CFRP管与金属构件连接有着重要的研究意义。如Kim等[15]设计了一种由铝和CFRP组成的单件混合式传动轴,连接方式采用多齿钢环连接,提高了可靠性,降低了传动轴质量。石国成等[16]研究了CFRP轴管与金属轴头过盈连接装配及扭转过程中的接头应力、接触面应力的变化规律,并对金属轴头与CFRP管进行失效判断。

    本文为提高CFRP-金属传动轴承受扭矩的能力,从改进制孔工艺方法和优化连接方法两方面着手。一方面,首先根据钻头钻削CFRP管的力学行为提出一种加工方式,其后利用有限元仿真和试验相结合的方法来验证该加工方式的可行性,并利用超景深显微镜观测孔入出口分层损伤,定量计算孔质量,得到最适合的加工参数。另一方面,分析销接式碳纤维-金属传动轴扭转失效的原因,提出附有内外衬套的混合式连接方法来提高传动轴的承受扭矩能力,并通过扭转试验验证了优化方法的有效性。

    钻削是加工CFRP中最常用的工序之一,在对CFRP钻削加工过程中,孔入出口极易产生分层及毛刺加工损伤。

    横刃开始接触CFRP到主切削刃全部进入CFRP中的切削过程,钻削力由零到达峰值。横刃对CFRP的挤压拉铰作用将孔入口处的碳纤维剪切和粉碎,引导主切削刃进行切削。随着麻花钻不断向下进给,存在主切削刃对CFRP表面产生周向力作用和由于螺旋槽几何形状的原因产生一个向上的剥离分力,导致CFRP最外几层铺层被掀起,碳纤维不能被切削刃切断而引起孔入口处产生分层及毛刺加工损伤,如图1(a)所示。

    横刃开始作用于CFRP最外几层铺层到主切削刃部分从材料中钻出的过程,此时钻削轴向力最大。在CFRP钻孔过程中,随着切削的深入,未切削部分厚度减小,CFRP的剩余刚度也随之减小,此时当刀具接近孔出口时,碳纤维在CFRP剩余刚度不足以支撑其被切削的情况下,发生弯曲位移(如悬臂梁一端受力),进而产生裂纹,进一步发展成为分层现象,如图1(b)所示。

    图  1  钻削加工过程示意图
    Figure  1.  Schematic diagram of drilling process

    CFRP在微观上是由碳纤维、树脂和界面组成的多相混合态,其切削加工中包含切削力作用下碳纤维的断裂、树脂/界面的开裂,然后演化至宏观切屑形成的过程[17]。在切削过程中被切削掉的主体是碳纤维,由于碳纤维与树脂、界面的强度和模量差距很大,导致在切削CFRP过程中树脂与界面极易开裂,进而形成加工损伤。为真实反映出碳纤维在钻削力作用下的变形,采用两参数弹性地基梁理论求出单碳纤维在切削力作用下的挠度。

    取长度为dx的微小单元体,在切削过程中的受力情况如图2所示。

    图  2  碳纤维增强树脂复合材料(CFRP)微元体受力分析示意图
    Figure  2.  Force analysis diagram of micro element body of carbon fiber reinforced polymer composite (CFRP)
    St—Supporting role of surrounding materials to carbon fiber based on unit length; Bd—Bonding role of interface to carbon fiber

    考虑到麻花钻在钻削CFRP过程中周围材料对碳纤维的约束作用,计算如下[18]

    St=hαwhα1d2w(x)dx2 (1)

    式中:hα为周围材料对碳纤维的法向支撑系数;hα1为周围材料对碳纤维的切向支撑系数;w为纤维挠度。

    界面对纤维的黏结作用为[17]

    Bd=hbw (2)

    式中,hb为叠合面的等效模量。

    最后,基于长度为dx的微小单元体的平衡方程,可得单碳纤维弹性地基梁的变形控制方程[17]

    EfIfd4w(x)dx4hα1d2w(x)dx2+(hα+hb)w(x)=0 (3)

    式中:Ef为碳纤维弹性模量;If为截面惯性矩。

    通过宏观上CFRP钻削过程分析可知,孔入出口分层、毛刺损伤主要由法向轴向力所致,且周围材料对纤维的切向约束主要作用于碳纤维层的层内,因此hα1=0,得到单纤维弹性地基梁的变形控制方程[19]

    EfIfd4w(x)dx4+(hα+hb)w(x)=0 (4)

    基于CFRP钻削过程分析,提出一种加工方式即在CFRP管内外附有衬套。在CFRP管附有外衬套,可抑制孔入口边缘最外几层铺层被掀起,使切削刃能够有效切削掉碳纤维,减少孔入口分层及毛刺损伤,如图3(a)所示。在CFRP管附有内衬套可增强孔出口边缘最外几层铺层的承载能力,使未切削层避免脱离基体,让切削刃能够有效切削掉碳纤维,减小孔出口分层及毛刺损伤,如图3(b)所示。

    图  3  CFRP钻削过程中入出口情况
    Figure  3.  Entrance and exit during drilling of CFRP

    在CFRP管附有外衬套可对孔入口边缘最外几层碳纤维产生沿着法向向下的支撑力,使碳纤维在钻削轴向力作用下的弯曲量变小,降低发生树脂与界面开裂行为的可能。

    由于周围材料对碳纤维法向向上的支撑作用对该过程纤维弯曲变形无影响,因此hα=0。得到附有外衬套的单碳纤维弹性地基梁的变形控制方程为

    EfIfd4w(x)dx4+(hβ+hb)w(x)=0 (5)

    式中,hβ为外衬套对碳纤维法向支撑系数。

    CFRP管附有内衬套,可对孔出口边缘最外几层碳纤维提供沿着法向向上的支撑力。随着碳纤维支撑能力的增强,可削弱钻削轴向力对碳纤维的作用,降低发生树脂与界面开裂行为的可能。

    得到附有内衬套的单碳纤维弹性地基梁的变形控制方程为

    EfIfd4w(x)dx4+(hγ+hb)w(x)=0 (6)

    式中,由于内衬套的泊松比、模量与CFRP不同,因此采用hγ来代表综合周围材料与内衬套的支撑系数。

    对CFRP管制孔过程中,连接孔的边缘部位经常出现分层和基体的断裂、挤裂等失效模式[20]。为使模拟结果更加准确、形象,本文采用三维Hashin失效准则。三维Hashin失效准则能够精准地区分纤维拉伸断裂、纤维压缩屈曲、基体在横向拉伸和剪切下的断裂、基体在横向压缩和剪切下的挤裂这几种主要失效模式[21]

    纤维方向上拉伸和压缩失效准则表达式分别为

    (σ11XT)2+(τ12SL)2+(σ13S13)2
    {{\left(\frac{{{\sigma }_{11}}}{{{X}_{\text{C}}}}\right)}^{2}}\geqslant 1,\ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ \ {{\sigma }_{11}}<0 (7)

    基体方向上拉伸剪切失效准则表达式为

    \left( {\frac{{{\sigma _{22}} + {\sigma _{33}}}}{{{Y_{\rm{T}}}}}} \right) + \frac{{{\sigma _{23}}^2 - {\sigma _{22}}{\sigma _{33}}}}{{{S_{{{23}^2}}}}} + \frac{{{\sigma _{12}}^2}}{{{S_{12}}^2}} + \frac{{{\sigma _{13}}^2}}{{{S_{13}}^2}} \geqslant 1 (8)

    基体方向上压缩剪切失效准则表达式为

    \begin{split} &\left[{\left( {\dfrac{{{Y_{\rm{C}}}}}{{2{S_{23}}}}} \right)^2} - 1\right]\left( {\dfrac{{{\sigma _{22}} + {\sigma _{33}}}}{{{Y_{\rm{C}}}}}} \right) + \left( {\dfrac{{{\sigma _{22}} + {\sigma _{33}}}}{{2{S_{13}}}}} \right) + \\ & \dfrac{{{\sigma _{23}}^2 - {\sigma _{22}}{\sigma _{33}}}}{{{S_{23}}^2}} + {\left( {\dfrac{{{\sigma _{12}}}}{{{S_{12}}}}} \right)^2} + {\left( {\dfrac{{{\sigma _{13}}}}{{{S_{13}}}}} \right)^2} \geqslant 1\\ & \;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\;\left( {{\sigma _{22}} + {\sigma _{33}} < 0} \right) \end{split} (9)

    式中:{\sigma _{{{ij}}}}为不同方向的应力分量,ij取1、2、3,分别表示面内顺纤维方向、面内垂直于纤维方向及垂直于面内方向;{X_{\rm{T}}}{Y_{\rm{T}}}分别为沿纤维和基体方向的拉伸许用应力;{X_{\rm{C}}}{Y_{\rm{C}}}分别为沿纤维和基体方向的压缩许用应力;{S_{12}}{S_{13}}{S_{23}}为不同方向的面内剪切强度。

    采用有限元方法模拟钻削CFRP过程,当钻头挤压和剪切的应力达到Hashin失效准则时,破坏单元所代表的材料会被切削掉。

    本文利用ABAQUS有限元分析软件建立T700 CFRP管模型,TORAY公司所制的CFRP管外径为40 mm,内径为36 mm,共铺设16层,每层厚度为0.125 mm。了解到适当增加45°铺层比例有利于增加传动轴的扭转性能,0°铺层可增强传动轴承受适当的轴向力[22]。因此,铺层方向采用0°与45°交叉铺层,CFRP管所涉及的材料性能参数如表1所示。

    表  1  T700 CFRP的材料参数
    Table  1.  Parameters of T700 CFRP
    E1/MPaE2=E3/MPaν12=ν13ν23G12=G13=G23/MPaXT/MPaXC/MPaYT/MPaYC/MPaS12=S13/MPaS23/MPaρ/(kg·m−3)
    115000 6430 0.34 0.28 6000 1500 700 30 100 60 30 1790
    Notes: {E_i}—Tensile moduli in different directions; {G_{ij}}—Shear moduli in plane in directions of i and jν{}_{ij} —Poisson’s ratios in plane in directions of i and j; i, j—1, 2 or 3; ρ—Density.
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    利用UG建模软件建立一个直径为5 mm、顶角为130°的麻花钻。厦门金鹭特种合金有限公司生产的复合3D麻花钻整体材料属性是硬质合金,密度为14600 kg/m3,弹性模量为580 GPa,泊松比为0.22,钻头与工件之间的摩擦系数为0.20[23]

    将CFRP管完全固定,以确保CFRP管在钻削过程中不发生位移。为缩短运算时间和不考虑麻花钻变形前提下,将钻头设置为刚体,并赋予麻花钻头轴线向下的进给量和绕着轴线的转速。衬套与管壁之间一旦存在间隙,衬套可能会失去对管壁的支撑作用,导致抑制加工损伤效果减弱,因此衬套根据CFRP管内外径尺寸配做。在仿真中为便于计算将铝合金衬套的约束定义为固定约束,铝合金衬套看作是一个不会变形的刚体。由于网格单元类型的选择和网格划分质量关系到模型计算准确度,因此对CFRP管钻削部位和钻头的横刃、切削刃进行网格细化以减小计算误差。

    CFRP管单元形状是六面体,利用扫略网格的划分方式,算法采用中性轴算法并进行最小化网格过渡。CFRP管钻削部位的网格大小划分为0.1 mm,其余部分网格大小划分为0.3 mm,单元类型为八节点线性六面体单元,减缩积分,沙漏控制(C3D8R)。钻头采用自由网格划分方式,钻头横刃、切削刃的网格大小划分为0.1 mm,其余部分网格大小划分为0.3 mm,单元类型为四节点线性四面体单元(C3D4)。CFRP钻削加工模型如图4所示。

    图  4  CFRP管制孔仿真模型
    Figure  4.  Simulation model of CFRP tube drilling hole

    Davim等[24]基于数字图像分析技术的方法,提出了以“修正分层系数”为指标来评价CFRP制孔质量。对比不同主轴转速与进给速率对“分层系数”和“修正分层系数”的研究,发现修正分层系数更适合全面评价 CFRP 的制孔质量。

    CFRP损伤区域示意图如图5所示。修正分层系数{F_{{\rm{da}}}}是在分层系数的基础上考虑了损伤面积的大小,因此能够更加准确全面地反映出制孔质量,计算如下:

    {F_{{\rm{da}}}} = \beta \frac{{{D_{\max }}}}{{{D_0}}} + {\beta _1}\frac{{{A_{\max }}}}{{{A_0}}} (10)

    式中:{A_{\max }}为以{D_{\max }}为直径的最大损伤区域面积;{A_0}为以{D_0}为直径的区域面积;\beta {\beta _1}为相关比重系数,计算如下:

    {A_{\max }} = {\text{π}} \frac{{D_{\max }^2}}{4} (11)
    {A_0} = {\text{π}} \frac{{D_0^2}}{4} (12)
    {\beta _1} = \frac{{{A_{\rm{d}}}}}{{{A_{\max }} - {A_0}}} (13)
    {\beta _1} + \beta = 1 (14)
    {F_{{\rm{da}}}} = \beta {F_{\rm{d}}} + {\beta _1} F_{\rm{d}}^2 (15)
    图  5  CFRP损伤区域示意图
    Figure  5.  Schematic diagram of damage area of CFRP

    三维钻削仿真试验选取在加工参数(转速n=5000 r/min,进给速度f=40 mm/min)下对CFRP管进行钻削仿真试验。图6图7分别为CFRP管直接钻削及附有衬套的CFRP管分层损伤情况。可知,孔出入口形貌呈椭圆形,但损伤程度不一样,孔入口的长轴与短轴之比小于孔出口,即孔出口的分层损伤程度最为严重。由图6可知,孔入口最大损伤面积的直径为5.44 mm,修正分层因子为1.12,孔出口最大损伤面积的直径为5.65 mm,修正分层因子为1.18。由图7可知,孔入口最大损伤面积的直径为5.33 mm,修正分层因子为1.07,孔出口最大损伤面积的直径为5.36 mm,修正分层因子为1.08。以修正分层因子为评价标准,孔入口质量提高了4.4%,孔出口质量提高了8.3%。综上所述,在CFRP管内外附有铝合金衬套可使孔质量得到大幅度提高。

    图  6  CFRP管直接钻削分层损伤情况
    Figure  6.  Delamination damage of direct drilling of CFRP tube
    图  7  附有衬套的CFRP管分层损伤情况
    Figure  7.  Delamination damage of CFRP tube with added bush

    制孔试验设备为BM850T立式加工中心,可用于加工板类、盘类件、壳体件、模具等精度高、工序多、形状复杂的零件。利用超景深显微镜VHX-900F对孔质量进行测量和观察。

    为再次验证在CFRP管内外附有铝合金衬套可抑制加工损伤,采用两种加工方式进行制孔试验:(1)将CFRP管直接装夹在工作台上进行制孔,如图8(a)所示;(2)首先将根据CFRP管内外径尺寸配做的铝合金衬套附在CFRP管内外,然后将装配好的CFRP管装夹在工作台上进行制孔试验,如图8(b)所示。

    图  8  CFRP管制孔加工方式
    Figure  8.  Processing method of CFRP tube drilling hole

    在制孔过程中刀具与材料之间剧烈的摩擦会产生大量切削热,且制孔过程属于半封闭加工,CFRP散热能力较差,导致切削热不能及时排出,一旦切削热达到环氧树脂基体玻璃化转变温度时,CFRP力学性能会大幅度削弱。为避免切削热对制孔工艺研究的影响,在制孔过程中注入切削液并采用啄式钻孔。

    为得到最适合加工参数和了解加工参数对孔质量的影响,钻削加工参数取值范围为:主轴转速n=1 000、2 000、3 000、4 000、5 000、6 000 r/min;进给速度f=40、60、80、100、120 mm/min。由于制孔数量较多,因此每20个孔更换一次刀具。

    超景深显微镜VHX-900F观测在加工参数(n=5 000 r/min,f=40 mm/min)下孔入口损伤形貌如图9所示。由图9(a)可知,在CFRP管直接装夹制孔方式下,孔入口最大损伤面积的直径为5.50 mm,修正分层因子为1.13,孔入口有少量毛刺,透过孔入口可看到孔出口有大量毛刺。由图9(b)可知,在CFRP管附有衬套制孔方式下,孔入口最大损伤面积的直径为5.33 mm,修正分层因子为1.08,孔入口无毛刺但有轻微啃边损伤,孔出口可见度较高且有少量毛刺。

    图  9  CFRP管孔入口俯视和截面形貌
    Figure  9.  Top view and section of CFRP tube hole entrance

    采用修正分层因子评价方法来定量计算两种加工方式在不同加工参数下孔入口质量,所需数据采用超景深显微镜测得。图10(a)为采用CFRP管直接装夹制孔方式在不同加工参数下孔入口损伤程度。图10(b)为采用CFRP管附有衬套制孔方式在不同加工参数下孔入口损伤程度。

    图  10  CFRP管孔入口损伤程度
    Figure  10.  Damage degree of CFRP tube hole entrance

    超景深显微镜VHX-900F观测在加工参数(n=5 000 r/min、f=40 mm/min)下孔出口损伤形貌如图11所示。由图11(a)可知,在CFRP管直接装夹制孔方式下,孔出口最大损伤面积的直径为5.75 mm,修正分层因子为1.21。由图11(b)可知,在CFRP管附有衬套制孔方式下,孔出口最大损伤面积的直径为5.39 mm,修正分层因子为1.12。通过孔出口截面可以看出来直接钻削制孔比附有衬套钻削制孔的分层损伤情况严重。

    图  11  CFRP管孔入口俯视和截面形貌
    Figure  11.  Top view and section of CFRP tube hole exit

    采用修正分层因子评价方法来定量计算两种加工方式在不同加工参数下孔出口质量,所需数据使用超景深显微镜测得。图12(a)为采用CFRP管直接装夹制孔方式在不同加工参数下孔出口损伤程度。图12(b)为采用CFRP管附有衬套制孔方式在不同加工参数下孔出口损伤程度。

    图  12  CFRP管孔出口损伤程度
    Figure  12.  Damage degree of CFRP tube hole exit

    采用修正分层因子评价方法计算出孔入口质量提高了4.4%,孔出口质量提高了8.3%,与仿真结果相符。但试验与仿真最大损伤面积直径不同,仿真模拟结果比试验结果小,二者之间的相对误差约为2.3%,相对误差的产生可能是由于钻削热、加工环境因素和材料本身所导致的,仿真模拟并未考虑到。综上所述,本文所建立的三维钻削仿真模型可准确模拟出在钻削CFRP过程中产生的分层损伤情况。

    考虑到所制孔用于连接须同时注意孔入口和孔出口质量,提出一种在相同加工参数下孔出入口修正分层因子相加的方法来判断连接孔质量,结果如图13所示。可知,用于制孔最适合加工参数(n=5000 r/min,f=40 mm/min),CFRP连接孔总修正分层因子为2.20。

    图  13  CFRP连接孔分层损伤
    Figure  13.  Delamination damage of connection hole of CFRP

    采用扭转试验对销接式CFRP-金属传动轴和混合式CFRP-金属传动轴进行对比验证。扭转试验设备为微机控制扭转试验机,量程为1000 N·m。试验机具有扭转值、扭转角自动跟踪测量、加载速率指示及峰值保持等功能,可进行试验数据自动处理和显示。CFRP-金属传动轴进行扭转试验需将传动轴一端进行固定,对另一端增大扭矩。

    销接式CFRP-金属传动轴采用销钉将CFRP管两端内径与金属轴头连接,销钉和CFRP管上5 mm连接孔无间隙配合连接。连接孔位置采用十字交叉方式,端距为8 mm,孔中心距为14 mm。

    销接式CFRP-金属传动轴采用多销钉双搭接连接形式,即用多个销钉将CFRP管与金属轴头进行连接,使作用在紧固件孔内壁的载荷相对均匀。

    图14为销接式CFRP-金属传动轴扭矩-时间曲线。可知,在AB阶段时,曲线斜率不变,扭矩与时间成线性关系,此时通过CFRP管和金属轴头之间的摩擦力、销钉和连接孔之间的挤压力来传递扭转载荷。销接式CFRP-金属传动轴传动正常,未失效。在BC阶段时,曲线的斜率逐渐减小,扭矩与时间成非线性关系,此时连接孔出入口处分层损伤程度出现细微增长。销接式CFRP-金属传动轴传动正常,未失效。在CD阶段时,曲线的斜率几乎为0,说明销接式CFRP-金属传动轴已经完全失效,最大扭矩为499 N·m。曲线中出现跳动是由于CFRP管连接孔损伤积累所造成的。

    图  14  销接式CFRP-金属传动轴扭矩-时间曲线
    Figure  14.  Torque-time curve of pinned CFRP-metal drive shaft

    CFRP在工作时易发生表面开裂、纤维断裂、剪切破坏、脱层等局部失效形式。制孔已经使连接孔周围纤维不连续,结构的完整性遭到破坏,在传动过程中会不断加剧连接孔损伤,最后引发连接结构失效。

    观察试件,发现失效部位发生在CFRP管连接孔处,破坏部位是由销钉对连接孔的挤压作用产生的挤压破坏和在传递扭矩过程中产生的纤维劈裂破坏所造成,销接式CFRP-金属传动轴扭转失效如图15所示。

    图  15  销接式CFRP-金属传动轴扭转失效
    Figure  15.  Torsion failure of pinned CFRP-metal drive shaft

    基于销接式CFRP-金属传动轴试验分析结果,提出一种混合式CFRP-金属传动轴连接方法,在CFRP管内外无间隙添加7075-T651铝合金衬套,制孔后用销钉将CFRP管、铝合金衬套、金属轴头连接起来。该连接方式既能抑制纤维沿垂直于纤维层表面的翘起,又能增加与CFRP管的接触面积,分担一部分扭矩,减轻销钉对CFRP管连接孔的挤压作用。由于传动轴需装夹在微机控制扭转试验机,因此将混合式CFRP-金属传动轴外衬套替换成用45号钢做成金属轴头形式。为能够进一步提高传动轴承受扭矩能力,在金属轴头和CFRP管接触部位、销钉和连接孔处进行胶接,以降低连接孔边的应力集中现象,并承担小部分扭转力。混合式CFRP-金属传动轴如图16所示。

    图  16  混合式CFRP-金属传动轴
    Figure  16.  Hybrid CFRP-metal drive shaft

    图17为混合式CFRP-金属传动轴扭矩-时间曲线。可知,混合式CFRP-金属传动轴的最大输出扭矩为952 N·m,输出扭矩已超出重载油动四旋翼无人机传动轴所需的800 N·m。

    图  17  混合式CFRP-金属传动轴扭矩-时间曲线
    Figure  17.  Torque-time curve of hybrid CFRP-metal drive shaft

    (1)通过研究导致碳纤维增强树脂复合材料(CFRP)管孔入出口分层损伤的力学行为,提出一种在CFRP管内外添加铝合金衬套的方法,可抑制制孔过程中碳纤维弯曲进而减少孔分层损伤情况。

    (2)采用三维Hashin失效准则的判定方法,对CFRP管有无附有铝合金衬套的加工方式进行对比验证,仿真结果显示,孔入口质量提高了4.4%,孔出口质量提高了8.3%。

    (3)利用超景深显微镜观测不同加工方式、加工参数下CFRP管的孔入出口损伤形貌,利用定量计算方法判定孔质量,优化制孔工艺,最终得到制孔最优加工参数。

    (4)基于扭转试验结果对比分析可知,混合式CFRP-金属传动轴的铝合金衬套可抑制销钉对连接孔的作用,并有效抑制分层损伤增加,CFRP-金属传动轴承受扭矩值从499 N·m提高到952 N·m。

    (5)试验证明,在CFRP管内外附有铝合金衬套既能抑制制孔过程中孔出入口分层损伤,又能抑制由销钉对连接孔挤压作用造成的分层损伤加剧现象。

  • 图  1   经不同热处理温度的钨包覆金刚石的(a)XRD和(b)Raman图谱

    Figure  1.   (a) X-ray diffraction (XRD) and (b) Raman spectra of tungsten-coated diamond with different heat treatment temperatures

    图  2   钨包覆金刚石的截面SEM图:(a)低倍二次电子图,(b)高倍二次电子图,(c)高倍背散射电子图

    Figure  2.   SEM cross-section of tungsten-coated diamond: (a) low magnification secondary electron image, (b) high magnification secondary electron image, (c) high magnification back scattered electron image

    图  3   不同温度热处理下金刚石表面钨包覆层的物相演变过程

    Figure  3.   Phase evolution of tungsten coating on diamond surface under different temperature heat treatment

    图  4   钨包覆金刚石经不同热处理后制备成铜基复合材料的界面结构:(a) Untreated,(b) 900°C for 3 h,(c) 1000°C for 3 h,(d) 1100°C for 3 h

    Figure  4.   Interface structure of copper matrix composites prepared by tungsten-coated diamond after different heat treatments: (a) Untreated, (b) 900°C for 3 h, (c) 1000°C for 3 h, (d) 1100°C for 3 h

    图  5   钨包覆金刚石经不同热处理后制备成铜基复合材料的断面结构:(a, a1, a2)Untreated, (b, b1, b2)900°C for 3 h, (c, c1, c2) 1000°C for 3 h, (d, d1, d2)1100°C for 3 h, 其中a1, b1, c1, d1为二次电子图;a2, b2, c2, d2为背散射电子图

    Figure  5.   Fracture structure of copper matrix composites prepared by tungsten-coated diamond after different heat treatments: (a, a1, a2)Untreated, (b, b1, b2)900°C for 3 h, (c, c1, c2) 1000°C for 3 h, (d, d1, d2)1100°C for 3 h, where a1, b1, c1 and d1 are secondary electron images; a2, b2, c2 and d2 are back scattered electron images

    图  6   钨包覆金刚石经1100°C热处理3 h后制备成铜基复合材料的界面EDS分析:(a)高倍二次电子图,(b)高倍背散射电子图

    Figure  6.   EDS analysis of the interfaces of copper matrix composite prepared by tungsten-coated diamond after annealing at 1100°C for 3 h: (a) high magnification secondary electron image, (b) high magnification back scattered electron image

    图  7   不同界面物相的金刚石/铜复合材的热膨胀系数

    Figure  7.   Thermal expansion coefficient of diamond/copper composites with different interfacial phases

    图  8   不同界面物相的金刚石/铜复合材料的实测与理论热膨胀系数

    Figure  8.   Measured and theoretical thermal expansion coefficients of diamond/copper composites with different interfacial phases

    图  9   钨包覆金刚石经1200°C热处理3 h后制备成铜基复合材料的界面结构:(a)测热膨胀性能之前,(b)测热膨胀性能之后

    Figure  9.   Interface structures of copper matrix composite prepared by tungsten-coated diamond after annealing at 1200°C for 3 h: (a) before measuring thermal expansion, (b) after measuring thermal expansion

    图  10   不同界面物相的金刚石/铜复合材料的实测与已发表文献对比

    Figure  10.   Coefficients of thermal expansion of diamond/copper composites with different interfacial phases and comparison with published literature

    表  1   钨包覆金刚石在900°C ~1200°C热处理后的物相组成和相含量及相厚度变化

    Table  1   The phase composition, phase content and thickness changes of tungsten-coated diamond after thermal treatment at 900°C ~1200°C

    Thermal treatment Phase composition of coatings b Coatings thickness (nm) a Phase content (wt.%) b Phase thickness (nm)
    Untreated W 300 100 300
    900°C for 3 h W-W2C 317±12 65.4±2.1--34.6±1.5 185±7--132±5
    1000°C for 3 h W-W2C-WC 339±19 39.1±1.1--41.2±2.4--19.7±1.7 117±3--146±9--76±7
    1100°C for 3 h W2C-WC 385±10 22.5±1.5--77.5±1.3 77±5-308±5
    1200°C for 3 h WC-
    Graphite
    396
    /
    100
    /
    396
    /
    Notes:a represents quantitative analysis based on XRD, b represents calculated thickness
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    表  2   不同物相的金刚石/铜复合材料的实测致密度与金刚石等效体积分数

    Table  2   Measured equivalent volume fraction of diamond and density of diamond/copper composites with different phases

    Untreated900℃ for 3 h1000℃for 3 h1100℃for 3 h1100℃for 4 h1200℃for 3 h
    Density94.3%96.6%96.8%98.6%99.6%99.4%
    volume fraction of diamond57.3%59.7%59.8%61.6%62.6%62.4%
    Note: diamond volume fraction is obtained by dividing the measured volume of diamond extracted from the composite by the measured volume of the composite
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    其他类型引用(4)

  • 其他相关附件

  • 目的 

    金刚石/铜复合材料在理论上因具有高导热、低热膨胀系数等优异性能被认为是最有潜力的新一代电子封装材料,有望解决电子元器件散热和热应力聚积的难题问题。然而金刚石与铜不润湿,制备的复合材料热膨胀系数大,难以满足电子封装的要求。因此本文采用磁控溅射法在金刚石与铜基体之间引入界面层,通过界面结构(物相)的调控来实现复合材料热膨胀系数的优化,并阐明界面结构对复合材料热膨胀系数的影响机制。

    方法 

    首先采用磁控溅射法在金刚石表面镀制了300 nm的钨包覆层。随后将钨包覆的金刚石颗粒进行真空热处理,热处理温度为900°C ~ 1200°C,热处理时间为1 h ~ 4.5 h,升降温速率均为5°C/min,利用高温条件促使C、W原子扩散并发生化学反应,实现包覆层物相调控。采用拉曼光谱对热处理后的金刚石表面石墨化程度进行了分析,并利用X射线衍射仪对热处理的钨包覆金刚石颗粒进行物相的定量化分析。然后,采用压力熔渗法将热处理后的钨包覆金刚石颗粒与铜制备成复合材料,其原理是利用毛细管作用和外力辅助下将铜液浸渗到金刚石颗粒之间,制备复合材料的熔渗温度为1200°C,保温时间为15 min,熔渗压力为4 MPa。通过电化学抛光法(电流密度1 A/cm、电压26 V、电解液为稀硝酸)或皮秒激光切割技术获得复合材料的界面,并采用场发射扫描电镜对复合材料的界面微观形貌及断口组织进行观察。最后,采用热分析仪对复合材料样品进行热膨胀系数的测定,其工作参数为:空气条件,温度范围为50°C ~ 500°C,升温速率为5°C/min。

    结果 

    (1)热处理参数对金刚石表面钨包覆层物相转变的影响:经900°C热处理后,金刚石表面的包覆层由大量的金属W相和少量的WC相组成,其中WC相的含量为34.6 wt.%。当热处理温度升高至1000°C时,包覆层中的WC相更多,相对含量增加至41.2 wt.%,同时也含有少量WC相,相对含量为19.7 wt.%。当热处理温度继续升高至1100°C时,金属W相的特消失,此时金刚石颗粒表面的包覆层由WC和WC相组成,相对含量分别为77.5 wt.%和22.5wt.%。进一步升高热处理温度至1200°C,WC相的消失,包覆层由WC相和少量石墨相组成。该石墨相得到了Raman光谱的进一步确认,钨包覆的金刚石颗粒经1200°C热处理后,其金刚石表面检测到了D、2D和G峰,表明金刚石表面形成sp2型的石墨碳。(2)钨包覆层物相演变对金刚石/铜复合材料界面结构的影响:当金刚石表面的包覆层由大量的金属W相组成时,金刚石/铜复合材料界面存在明显间隙,界面结构为金刚石/间隙/铜;当金刚石表面的包覆层由钨的碳化物组成时,金刚石/铜复合材料的界面结合良好,界面结构为金刚石/碳化物/铜;当金刚石表面的包覆层由碳化钨和少量石墨组成时,金刚石/铜复合材料的界面结合也非常良好,界面结构为金刚石/石墨/碳化钨/铜。(3)不同界面结构的金刚石/铜复合材料热膨胀系数的变化:随着包覆层中的W相逐渐转变为相应的碳化物相(WC、WC)时,复合材料的热膨胀系数呈现出先减少后增大的变化趋势,与Turner、Kerner模型计算结果的变化趋势一致,当复合材料的界面结构为Diamond/WC/WC/Cu时,优化后的热膨胀系数可降至6.35 ⋅ 10 K (50°C)。

    结论 

    (1)通过改变热处理工艺可精细调控钨包覆层的物相组成,但温度不易超过1200°C,否则金刚石表面会形成石墨层。(2)钨包覆层物相演变显著影响着金刚石/铜复合材料的界面结合状态,界面结构由碳化物(WC、WC)物相组成的金刚石/铜复合材料具有良好的界面结合。(3)不同界面结构的金刚石/铜复合材料的结合状态对其热膨胀系数有显著影响,随着W相逐渐转变为相应的碳化物相(WC、WC)时,复合材料的热膨胀系数呈现出先减少后增大的变化趋势,与Turner、Kerner模型计算结果的变化趋势一致,界面结构为Diamond/WC/WC/Cu的复合材料,其热膨胀系数低至6.35 ⋅ 10 K (50℃)。良好的界面结合及界面层的低热膨胀系数和高弹性模量对提高载荷传递效率和降低复合材料的热膨胀系数起到了关键作用,为金刚石/铜复合材料热膨胀性能的优化及界面碳化物层的选择提供了理论依据。

  • 随着电子信息技术的快速发展,高性能电子元器件与电子封装材料之间的有效散热和降低热应力已成为当前电子封装材料亟需解决的关键问题。而金刚石/铜复合材料在理论上因具有高导热、低热膨胀系数等优异性能,被认为是最有潜力的新一代电子封装材料,由于金刚石与铜基体不润湿、界面结合差,导致复合材料热性能较差,严重阻碍了它的实际应用。

    目前,为了降低金刚石/铜复合材料的热膨胀系数,大多数研究人员致力于金刚石体积分数的调节和铜基体合金化形成界面碳化物种类和分布等方面的研究,普遍认为制备高体积分数的金刚石和引入碳化物界面的复合材料可获得较低的热膨胀系数。然而对于金刚石表面金属化的界面物相演变是如何影响金刚石复合材料的热膨胀系数目前仍不清楚。特别是可以与金刚石反应形成多种物相结构的包覆层,如碳化铬(Cr7C3, Cr3C2)和碳化钨(W2C, WC)。为此本文通过磁控溅射法在金刚石表面镀制了300 nm的钨包覆层,随后进行热处理调控,得到了由W-W2C、W-W2C-WC、W2C-WC、WC等物相组成的包覆层并进行了定量处理与演变过程的揭示,最后采用压力熔渗法将不同物相包覆的金刚石颗粒与铜基体制备成复合材料,得到了界面结合良好的复合材料,其中界面结构为Diamond/WC/W2C/Cu的复合材料(1100°C for 4 h样品)具有较低的热膨胀系数,50°C时为6.35 × 10-6 K-1,能够满足当前电子封装材料的应用。最后结合理论分析,发现复合材料的热膨胀系数不仅与材料本征热膨胀系数、体积分数、体积模量、剪切模量及法线应力和剪切应力有关,而实际上也与复合材料界面结构(界面结合)有关,本文的实验结果已经证实,因此界面结构与它们共同决定了复合材料的热膨胀系数。

    不同界面物相的金刚石/铜复合材料的界面结构及实测与理论热膨胀系数变化规律

图(10)  /  表(2)
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出版历程
  • 收稿日期:  2024-09-23
  • 修回日期:  2024-10-24
  • 录用日期:  2024-11-04
  • 网络出版日期:  2024-11-24

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