Preparation and visible light catalytic performance of WO3/g-C3N4 composite photocatalyst
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摘要: 将自制层状石墨相氮化碳(g-C3N4)和WO3纳米片均匀混合，经煅烧制备WO3/g-C3N4复合半导体。利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对其进行表征。结果表明，g-C3N4呈现类石墨烯状片层结构，WO3为纳米片状结构，且分散在g-C3N4表面；与WO3复合后，UV-Vis吸收边发生了红移，拓宽了g-C3N4对可见光的响应。以罗丹明B(RhB)为模拟污染物，考察WO3/g-C3N4的光催化降解性能。WO3/g-C3N4质量比为1∶5时，表现出最佳的光催化活性，可见光照60 min后，RhB降解率可达到94.9%。光催化剂具有良好的稳定性，重复使用6次后，RhB的降解率依然达到88.9%。光催化机制研究表明，超氧自由基(·O2−)是光催化降解RhB的主要活性物种。
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关键词:
- WO3/g-C3N4 /
- 复合半导体 /
- 罗丹明B /
- 光催化降解 /
- 纳米片
Abstract: The WO3/graphite phase carbon nitride (g-C3N4) composites were prepared by mixing self-made layered g-C3N4 with WO3 nanoplates and afterward calcination process, and were characterized by XRD, SEM, TEM, UV-Vis DRS and PL. The results show that g-C3N4 presents graphene-like layered structure, and WO3 indicates nanoplate structure, and scatters on the surfaces of g-C3N4. After compounding with WO3, the absorption edge of UV-Vis spectrum shifts to red, which widens the response of g-C3N4 to visible light. The photocatalytic degradation properties of WO3/g-C3N4 were examined using rodamine B (RhB) as a simulated pollutant. When the mass ratio of WO3/g-C3N4 is 1∶5, the best photocatalytic activity is obtained. After 60 min of visible light irradiation, the degradation rate of RhB can reach 94.9%. The photocatalyst shows good stability, as the photodegradation rate of RhB reaches 88.9% after repeated use of the same photocatalyst for 6 times. The study of photocatalytic mechanism shows that superoxide radical (·O2−) is the main active species for photocatalytic degradation of RhB.-
Keywords:
- WO3/g-C3N4 /
- composite semiconductor /
- RhB /
- photocatalytic degradation /
- nanoplate
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光催化降解技术作为一种新兴的高级氧化技术，有望成为有机废水处理的高效方法。TiO2[1]是研究最早最多的光催化剂之一，其化学稳定性好，制备工艺简单成熟，但紫外光区响应、电子-空穴复合率高严重限制其发展，因此寻找高效稳定的可见光催化剂已成为研究热点[2-4]。
石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种N型无机非金属催化剂，可通过廉价前驱体[5-6]制备，稳定性较好，禁带宽度2.7 eV，具有可见光响应[7]。但其电子-空穴复合率较高，比表面积较低。为了改善g-C3N4的光催化活性，Iqbal等[8]在前驱体中加入气泡剂，制备出超薄g-C3N4，提高了光催化过程中对于亚甲基蓝的降解。Tonda等[9]采用浸渍法制备Fe掺杂的g-C3N4纳米片，g-C3N4吸收边带呈现红移，增大了可见光的吸收，光催化活性相对于块状g-C3N4提高数倍。Fu等[10]通过沉淀法合成BiOBr/g-C3N4，复合后g-C3N4导带电位降低，催化剂还原能力增强。Adhikari等[11]采用混合煅烧法制备出MoO3/g-C3N4纳米复合材料，抑制了光生电子-空穴对的复合，使光催化降解甲基橙的性能显著提高。大量研究表明[12-14]，将g-C3N4与其他半导体复合，可以有效提高其光催化活性。
WO3作为一种典型P型半导体功能材料[15]，具有制备条件相对简单、良好的载流子迁移等优点，其具有单斜[16]、正交[17]、六方[18]等多种晶系结构。将WO3与g-C3N4复合，合成WO3/g-C3N4异质结构，有望抑制光生电子-空穴的复合，拓宽可见光响应范围，从而提高光催化活性。
本文以三聚氰胺、硫脲作为原料，氯化铵为气孔剂，制备薄片状g-C3N4。以钨酸钠作为原料，氯化钠作为离子缓冲剂，制备单斜晶系WO3。再经超声混合、低温煅烧制备复合半导体WO3/g-C3N4，考察其对有机染料的光催化降解性能。
1. 实验材料及方法
1.1 原材料
三聚氰胺(C3H6N6)、硫脲(CH4N2S)、氯化铵(NH4Cl)、钨酸钠(Na2WO4)、NaCl、HCl、无水乙醇(C2H5OH)、罗丹明B(RhB)等均为国药集团分析纯试剂。
1.2 催化剂制备
g-C3N4的制备：称取5 g C3H6N6、5 g CH4N2S和12 g NH4Cl，充分研磨混合，转移至双层坩埚中，外层坩埚放活性炭保持惰性气氛，放入电阻炉，以2℃/min加热至550℃，保温4 h，自然冷却后研磨，得到g-C3N4粉末。
WO3的制备：称取0.584 g NaCl、1.650 g Na2WO4溶于25 mL去离子水，加入5 mL浓HCl，搅拌30 min直至溶液出现黄色沉淀，转入高压反应釜，160℃处理12 h，冷却，洗涤，干燥，得到WO3粉末。
WO3/g-C3N4的制备：称取0.1 g g-C3N4与一定质量WO3，加入乙醇，超声分散30 min，干燥，研磨，置于电阻炉中二次煅烧，以2℃/min加热至300℃，保温4 h，得到复合半导体WO3/g-C3N4。将制备的复合半导体中WO3和g-C3N4质量比为5%、10%、15%、20%、25%的样品分别记为5%WO3/g-C3N4、10%WO3/g-C3N4、15%WO3/g-C3N4、20%WO3/g-C3N4、25%WO3/g-C3N4(如表1所示)。
表 1 石墨相氮化碳(g-C3N4)复合材料质量比参数Table 1. Mass ratio parameters of graphite phases carbon nitride (g-C3N4) compositesSample Mass ratio of WO3 to g-C3N4 WO3/g 5%WO3/g-C3N4 5∶100 0.005 10%WO3/g-C3N4 10∶100 0.010 15%WO3/g-C3N4 15∶100 0.015 20%WO3/g-C3N4 20∶100 0.020 25%WO3/g-C3N4 25∶100 0.025 1.3 测试与表征
1.3.1 分析与仪器
XRD测试：TD-3500型X射线衍射仪(丹东通达公司)，采用Cu靶，管电压30 kV，管电流20 mA，扫描速度0.03°/min。
SEM测试：SU8010型冷场发射扫描电子显微镜(日本Hitachi公司)。
TEM测试：JEM-2100f型高分辨透射电镜(日本JEOL公司)。
UV-Vis DRS测试：V-650型紫外-可见分光光谱仪(日本Jasco公司)，测试波长400-800 nm，以硫酸钡试剂作为标准参比物质。
PL分析：FP-8500型荧光光谱仪(日本Jasco公司)，激发波长370 nm，扫描范围为420~600 nm。
HPLC测试：1260型高效液相色谱(美国Agilent公司)，色谱柱C18，柱温30℃，流动相为甲醇∶水=65∶35，流量1 mL/min，进样量10 μL。
1.3.2 光催化降解测试
光催化反应在DS-GHX-V型光催化反应仪中进行。取0.05 g光催化剂加入到新配制的100 mL 浓度为5 mg/L的罗丹明B(RhB)溶液中，室温避光搅拌30 min，以达到吸附平衡；打开光源(氙灯功率700 W)，每隔15 min取样一次，在553 nm处测其吸光度，利用标准曲线得到RhB溶液的浓度Ct，按公式(C0-Ct)/C0×100%，计算降解率，其中C0是RhB的起始浓度，Ct是催化降解t时间后RhB浓度。
2. 结果与讨论
2.1 表征结果
2.1.1 光催化剂物相表征
图1是g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的XRD图谱。由g-C3N4的XRD图谱可见，在衍射角为27.4°出现特征衍射峰，对应于g-C3N4的(002)衍射面(JCPDS 87-1526)，由于层状结构被打破，(100)衍射面几乎消失[19]。WO3的XRD图谱显示，其衍射峰出现在23.12°、23.58°、24.37°、26.60°、28.61°、33.26°、34.17°、41.90°、47.25°、49.96°、50.34°和55.95°处，与单斜晶型WO3的(002)、(020)、(200)、(120)、(−112)、(022)、(202)、(222)、(004)、(140)、(−114)、(420)晶面相吻合(JCPDS 83-0950)[20]。WO3/g-C3N4复合光催化剂的XRD衍射峰基本上是g-C3N4和WO3衍射峰的叠加，随着WO3含量增加，WO3/g-C3N4在(002)、(020)、(200)的衍射峰逐渐增强。衍射峰尖锐且无其他杂质峰出现，说明制得复合半导体纯度较高。
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图 1 g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的XRD图谱Figure 1. XRD patterns of g-C3N4, WO3 and WO3/g-C3N4 composites2.1.2 微观结构表征
图2(a)~2(c)分别对应g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的SEM图像。由图2(a)可知，纯相g-C3N4呈类似石墨烯状片层结构，片层较薄。由图2(b)可知，纯相WO3呈纳米方块状结构，边长约为200 nm。由图2(c)可见，在WO3/g-C3N4中，WO3纳米方块均匀分散且附着在薄片状g-C3N4表面。图2(d)是WO3/g-C3N4的HR-TEM图像。可知，在复合光催化剂中，WO3与g-C3N4紧密结合，形成了异质结结构。灰色区域归属于g-C3N4纳米片[21]，具有面间距为0.256 nm的晶格条纹，对应(002)晶面。深色区域为单斜相WO3，具有面间距为0.387 nm的晶格条纹，与(002)晶面相对应[22]。
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图 2 g-C3N4 (a)、WO3 (b)、WO3/g-C3N4 (c) 的SEM图像和WO3/g-C3N4的HR-TEM图像(d)Figure 2. SEM images of g-C3N4 (a), WO3 (b), WO3/g-C3N4 (c) and HR-TEM image of WO3/g-C3N4 (d)2.1.3 光催化剂吸光性能表征
图3为g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4复合光催化剂的UV-Vis谱图。可知，g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4有相似的UV-Vis吸收光谱。相对于g-C3N4和WO3，WO3/g-C3N4的UV-Vis吸收有所红移，且吸收强度有所增加。这显然有利于WO3/g-C3N4可见光催化活性的提高。根据Tauc plot[23]法估算半导体光催化剂的禁带宽度Eg，得到WO3的Eg约为2.54 eV，WO3/g-C3N4的Eg约为2.65 eV，略小于纯相g-C3N4的Eg(2.70 eV)。
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图 3 g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的UV-Vis DRS谱图Figure 3. Uv-Vis DRS spectra of g-C3N4, WO3 and WO3/g-C3N42.1.4 光催化剂载流子寿命表征
半导体材料的荧光强度与其光生电子-空穴复合率有关，荧光强度越高说明光生电子-空穴的复合率越高。图4是激发波长为370 nm下的g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的PL图谱。可见，g-C3N4具有很强的荧光强度，表明g-C3N4的光生电子-空穴复合率较高。由于电子-空穴对产生过少[24]，WO3的荧光强度很低[25]。WO3/g-C3N4复合光催化剂的PL发射峰型与g-C3N4相似且整体降低，表明WO3与g-C3N4复合可降低g-C3N4光生电子-空穴对的复合率，这显然对光催化活性的提高有利。
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图 4 g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的PL图谱Figure 4. PL spectra of g-C3N4, WO3 and WO3/g-C3N4 composite2.2 光催化降解性能评价
2.2.1 光催化降解RhB活性
图5是g-C3N4、WO3和不同质量比的WO3/g-C3N4对RhB的光降解曲线和误差图。由图5(a)可知，光催化剂在暗反应20 min时已达到吸附平衡，可见光照60 min时，纯相WO3对RhB几乎没有降解效果，纯相g-C3N4对RhB的降解率为75.3%，而不同质量比的WO3/g-C3N4光催化剂降解RhB的性能均高于纯相g-C3N4，且随着WO3占比的增加，对RhB的降解率呈现先提高后下降趋势，其中以20%WO3/g-C3N4光催化剂性能最好，光照60 min时，对RhB降解率达到94.9%。复合材料光催化性能的提高，一方面得益于g-C3N4层状的剥离为光催化反应提供更多的潜在的反应中心和传质通道[26]，另一方面异质结构的形成提高了光生电子-空穴的分离率。由图5(b)可知，标准偏差相对较小，表明本实验方法具有一定的准确性和可重复性。
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图 5 g-C3N4、WO3和不同质量比WO3/g-C3N4对RhB的光降解曲线 (a) 和误差棒图 (b)Figure 5. Photodegradation curves (a) and error bar chart (b) of RhB by g-C3N4, WO3 and WO3/g-C3N4 with different mass ratios2.2.2 RhB光降解产物
为了考察光催化降解反应后，RhB是转化为另一种有机物还是转化为CO2和H2O，采用HPLC和UV-Vis对降解前后的RhB溶液进行成分分析。图6是不同光照时间RhB溶液的HPLC色谱图。可知，RhB溶液在2.22 min和2.34 min处出峰，随着光照时间的增加，色谱峰高逐渐降低，并在光照45 min后基本消失。由此表明，随着光照时间的增加，RhB溶液的浓度逐渐减小。由于没有新的色谱峰出现，初步推测RhB可能被降解为H2O和CO2。
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图 6 不同光照时间RhB溶液的HPLC色谱图Figure 6. HPLC chromatograms of different RhB solutions under different illumination time为了进一步探究降解产物，使用UV-Vis分析反应产物如图7所示。可见，随着光照时间的增加，RhB溶液在553 nm处的吸收强度逐渐下降，45 min后吸收峰出现蓝移，峰高继续减小，直至基本消失。查阅文献[27]发现，RhB在可见光催化作用下的分解过程主要由除去N-乙基基团和共轭苯环开环两部分组成。峰高下降是浓度减小的结果，吸收峰蓝移，说明有新物质生成。由此可见，在光催化降解过程中，RhB首先脱去部分基团变成其他小分子有机物，小分子有机物继续朝着H2O和CO2方向降解。
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图 7 不同光照时间RhB溶液的UV-Vis谱图Figure 7. UV-Vis spectra of different RhB solutions under different illumination time2.2.3 光催化降解RhB重复性实验
为了探究WO3/g-C3N4复合光催化剂的重复使用性能，光催化降解实验结束后，回收光催化剂，再次进行光降解实验，如此重复6次。图8为WO3/g-C3N4重复使用次数对RhB降解率的影响。可知，WO3/g-C3N4复合光催化剂在6次循环后对降解RhB溶液的降解率依旧保持在88.9%。表明WO3/g-C3N4具有良好的催化活性和稳定性。图9是光催化剂使用前后的XRD图谱对比。可见，光催化剂使用前后的XRD图谱几乎没有改变，表明WO3/g-C3N4复合光催化剂具有优异的稳定性，可以多次循环使用。
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图 8 WO3/g-C3N4重复使用次数对RhB降解率的影响Figure 8. Effect of repeated use of WO3/g-C3N4 on RhB degradation rate![]()
图 9 WO3/g-C3N4光催化剂使用前后的XRD图谱Figure 9. XRD patterns of WO3/g-C3N4 photocatalyst before and after use2.3 光催化剂降解RhB机制
为了探究WO3/g-C3N4复合半导体的降解RhB机制，在光降解反应体系中添加AgNO3捕捉电子(e−)、对苯醌(BQ)捕捉超氧自由基(·O2−)、乙二胺四乙酸(EDTA)捕捉光生空穴(h+)、叔丁醇(TBA)捕捉羟基自由基(·OH)，空白组加入等量的去离子水，如图10所示。可见，光照60 min后，空白组WO3/g-C3N4对RhB的降解率为94.8%。添加EDTA、TBA、AgNO3、BQ后对RhB光降解率分别为95.8%、89.1%、60.2%、28.1%。可见，添加TBA和AgNO3时RhB的降解率有所降低，而添加BQ后降解率显著降低。结果表明，·O2−是光催化降解RhB的主要活性物种。有趣的是，添加EDTA时，RhB降解率略微上升，可能是添加EDTA捕获h+，促进了e−与h+的分离，有更多的e−与O2反应生成·O2−所致。
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图 10 活性物质捕获剂对RhB降解率的影响Figure 10. Effect of active substance capture agent on RhB degradation rateEDTA—Ethylene diamine tetraacetic acid; TBA—Tert butanol; BQ—P-benzoquinone根据活性物质捕获剂实验结果，对WO3/g-C3N4光催化降解RhB的机制进行分析。图11为WO3/g-C3N4光催化剂可能的电荷转移和分离示意图。可以看出，在可见光下，WO3和g-C3N4分别发生电子跃迁，产生e−与h+。由于WO3的EVB(+3.34 eV)比·OH/OH−的电位(+2.4 eV vs. NHE)更正，理论上，WO3之EVB上的h+可以将OH−氧化为·OH。然而，活性物质捕获剂实验结果显示，h+和·OH不是降解RhB的主要物种，因此推断，WO3之EVB上的h+可能转移到了g-C3N4的VB。另一方面，由于WO3之ECB (+0.80 eV)比O2/·O2−的电位(−0.33 eV vs. NHE)更正，无法发生O2捕捉e−并生成·O2−的反应，而活性物质捕获剂实验结果显示·O2−是降解RhB的主要活性物种。因此推断，WO3之ECB上的e−转移到了g-C3N4的CB，在此处O2可以捕捉e−生成·O2−，继而氧化降解RhB。与WO3复合后，g-C3N4的光降解能力得到加强证实了这一推测。
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图 11 WO3/g-C3N4复合光催化剂的电荷转移和分离示意图Figure 11. Schematic diagram of charge transfer and separation of WO3/g-C3N4 composite photocatalyst3. 结论
(1) 采用简单的物理混合法将自制的石墨相氮化碳(g-C3N4)和WO3均匀混合，经煅烧制备出WO3/g-C3N4复合半导体光催化剂，并应用于光催化降解有机染料RhB。结果显示，WO3与g-C3N4质量比为20%的WO3/g-C3N4表现出优异的光催化降解性能，可见光下照射60 min，RhB的降解率可达94.9%，且具有较高的稳定性，循环使用6次，降解率依旧可达88.9%。结果表明，与另一种半导体进行复合，是提高光催化活性的有效手段。
(2) 光催化降解机制研究发现·O2−是降解RhB的主要的活性物种，而·OH和h+起到的作用较小，由此推断，WO3/g-C3N4在光催化降解RhB时可能遵循双电荷转移机制。这种独特的转移机制增强了复合光催化剂的光催化活性。
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图 1 g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的XRD图谱
Figure 1. XRD patterns of g-C3N4, WO3 and WO3/g-C3N4 composites
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图 2 g-C3N4 (a)、WO3 (b)、WO3/g-C3N4 (c) 的SEM图像和WO3/g-C3N4的HR-TEM图像(d)
Figure 2. SEM images of g-C3N4 (a), WO3 (b), WO3/g-C3N4 (c) and HR-TEM image of WO3/g-C3N4 (d)
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图 3 g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的UV-Vis DRS谱图
Figure 3. Uv-Vis DRS spectra of g-C3N4, WO3 and WO3/g-C3N4
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图 4 g-C3N4、WO3和WO3/g-C3N4的PL图谱
Figure 4. PL spectra of g-C3N4, WO3 and WO3/g-C3N4 composite
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图 5 g-C3N4、WO3和不同质量比WO3/g-C3N4对RhB的光降解曲线 (a) 和误差棒图 (b)
Figure 5. Photodegradation curves (a) and error bar chart (b) of RhB by g-C3N4, WO3 and WO3/g-C3N4 with different mass ratios
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图 6 不同光照时间RhB溶液的HPLC色谱图
Figure 6. HPLC chromatograms of different RhB solutions under different illumination time
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图 7 不同光照时间RhB溶液的UV-Vis谱图
Figure 7. UV-Vis spectra of different RhB solutions under different illumination time
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图 8 WO3/g-C3N4重复使用次数对RhB降解率的影响
Figure 8. Effect of repeated use of WO3/g-C3N4 on RhB degradation rate
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图 9 WO3/g-C3N4光催化剂使用前后的XRD图谱
Figure 9. XRD patterns of WO3/g-C3N4 photocatalyst before and after use
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图 10 活性物质捕获剂对RhB降解率的影响
Figure 10. Effect of active substance capture agent on RhB degradation rate
EDTA—Ethylene diamine tetraacetic acid; TBA—Tert butanol; BQ—P-benzoquinone
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图 11 WO3/g-C3N4复合光催化剂的电荷转移和分离示意图
Figure 11. Schematic diagram of charge transfer and separation of WO3/g-C3N4 composite photocatalyst
表 1 石墨相氮化碳(g-C3N4)复合材料质量比参数
Table 1 Mass ratio parameters of graphite phases carbon nitride (g-C3N4) composites
Sample Mass ratio of WO3 to g-C3N4 WO3/g 5%WO3/g-C3N4 5∶100 0.005 10%WO3/g-C3N4 10∶100 0.010 15%WO3/g-C3N4 15∶100 0.015 20%WO3/g-C3N4 20∶100 0.020 25%WO3/g-C3N4 25∶100 0.025 
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