A predictive method of effective area of rolling lobe air spring for vehicles
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摘要: 空气弹簧帘线-橡胶复合材料结构具有刚度可变、轻量化、高度可调、隔振效果好等优势，在汽车“新四化”的发展趋势下，车用空气弹簧力学成为学术和工程研究热点。但其受力的“有效面积”这一重要参数还未建立完善理论模型。结合复合材料力学特性与几何学特征，提出一种车用膜式空气弹簧有效面积理论分析与预测方法。给出了空气弹簧有效面积理论预测表达式，体现了空气弹簧气囊内压强、空气弹簧高度等因素对有效面积的综合影响。利用力学综合实验台架设计实验，对某型号空气弹簧进行有效面积测量，实验结果与理论分析的对比显示在实验测量的范围内，理论预测的有效面积误差在1%以内，表明了这种理论分析方法的合理性。这种方法对进行有效面积的预测、空气弹簧的准确建模及进一步进行高精度的车高控制具有一定的指导意义。Abstract: Air springs with cord-rubber structure have the advantages of variable stiffness, lightweighting and better isolating effect, which have become the highlights of vehicle research in the current of new developing trends of automobile. However, as an important parameter, the effective area of air spring is lack of thorough predictive theory. A predictive analytical method for effective area of rolling lobe air spring for vehicles was put forward based on composite material mechanics and the geometrical characteristics of air spring bellow. A predictive formula of air spring effective area was given manifesting the influence of various parameters especially pressure inside bellow and air spring height on effective area. Experiments were conducted using mechanical test rig with certain air spring and the results of test fit the theory well. The errors of theoretical prediction can be less than 1% compared with experiment data. The method is useful for effective area prediction and accurate modeling as well as the height control of air suspension.
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随着人工智能、物联网、边缘计算等新兴电子应用产业的蓬勃发展，柔性电子设备呈现爆发式的发展浪潮，并广泛应用于健康监测、传感皮肤、软体机器人、触摸屏、仿生皮肤及能量采集器等诸多领域[1-5]。导电凝胶作为一种新型的材料，由于其出色的柔韧性、良好的导电性及可调的力学性能而成为柔性电子设备的核心元件[6-9]。
根据凝胶复合材料中溶剂的不同，导电凝胶主要分为导电水凝胶、导电有机凝胶及导电离子凝胶[10-13]。导电水凝胶具有较高的电导率和较小的界面电阻等优点，在柔性电子器件方面展现出良好的潜在应用价值[14-15]。导电水凝胶暴露在外界环境中会发生低温结冰或者高温失水现象，严重影响水凝胶的导电性能、力学性能及透明度。导电有机凝胶可以避免导电水凝胶结冰或失水的问题[16-17]，但有机溶剂的易燃性无疑会诱发柔性电子器件的安全问题。导电离子凝胶的溶剂为由阴、阳离子组成的离子液体，具有难挥发、不易燃、电导率高、热稳定性好等独特的物理化学性质[18-21]，因此其在柔性电子器件领域展现了巨大的竞争优势。
离子凝胶由流动相的离子液体和连续固态相的高分子聚合物两部分组成。将离子液体分散于高分子聚合物的三维网络结构中，离子液体可以和聚合物之间构建氢键结合体系，从而形成性能优异且稳定的离子凝胶。离子凝胶中常用的高分子聚合物多为石油基产品[22-25]，包括聚酰胺、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯、聚丙烯酸酯、环氧树脂及聚氨酯等。石油基高分子聚合物具有不可再生、不可降解的缺点，且形成的白色垃圾会引发严重的生态环境问题，极大地限制了该类离子凝胶的广泛应用。
纤维素作为自然界中含量最丰富的天然资源之一，具有来源广泛及可再生可降解的特点[26-30]。纤维素分子结构中含有大量羟基，能够和离子液体中的基团形成氢键，进而构建牢固的凝胶体系。本研究基于离子液体对纤维素的高效解离能力，通过溶解-凝胶化过程制备绿色的离子液体-纤维素复合凝胶(Cellulose-based ionic gel，CGel)。该CGel具有优异的光学和电学性能及较高的稳定性。本研究进一步探讨了竹浆CGel对环境湿度的敏感性及产品的可循环使用性。
1. 实验材料和方法
1.1 原材料
竹溶解浆，福建省青山纸业股份有限公司)；[Amim]Cl型离子液体(Ionic liquid，IL，纯度99%)，兰州化学物理研究所；去离子水。
1.2 实验方法
1.2.1 纤维素离子凝胶(CGel)的制备
将30 g离子液体倒入三口烧瓶中，油浴加热至90℃，搅拌30 min。称取一定量竹溶解浆，缓慢加入到离子液体中，继续加热搅拌60 min溶解纤维素，制备纤维素浓度为0%、2%、5%和10%的纤维素溶液分别记为0%Cel-IL、2%Cel-IL、5%Cel-IL和10%Cel-IL。待溶解结束后，关闭搅拌器，把纤维素溶液倒入表面皿中，静置过夜，纤维素溶液老化为CGel。
1.2.2 CGel的性能分析
采用场发射扫描电子显微镜(SEM，JSM-7500F，日本电子株式会社)对CGel中纤维素基体进行形貌观察，喷金45 s，加速电压为20 kV。在进行SEM观察之前首先采用水分子完全置换CGel中的离子液体，然后利用超低温冰箱和冷冻干燥仪除去CGel中的水分子，再进行CGel形貌的观察。采用紫外可见分光光度计(UV-vis，Lambda 35 PerkinElmer，美国)检测CGel的透光性能，波长范围为400~800 nm。采用流变仪(Haake MARS Ⅲ型，德国)检测CGel的稳态流变性能及动态流变性能。采用电化学工作站(BioLogic VMP3，法国)检测CGel的离子电导率，扫描频率为100 mHz~1 MHz，扫描电压为20 mV。
2. 结果与讨论
2.1 CGel的制备
离子液体具有极强的极性，可以与纤维素分子形成氢键网络，从而破坏纤维素纤维自身的氢键网络结构，最终实现纤维素纤维的高效溶解。在纤维素溶液的老化过程中，空气中水分子会渗透进去纤维素溶液内部。水分子可以使纤维素溶液中阴阳离子与纤维素分子之间的氢键断裂，形成游离态的纤维素分子和阴阳离子，进而纤维素溶液转为CGel(图1(a))。如图1(b)所示，通过加热处理，离子液体可以溶解纤维素纤维形成溶液，再经过老化/凝胶化过程，可以构建CGel。离子液体具有良好的流动性能，不能固定在玻璃瓶底部；而CGel具有良好的成型性能，并可以牢固吸附在玻璃瓶底部。CGel也展现了优异的柔韧性，经过弯折处理仍然保持良好的形态结构(图2)，此特性为CGel在柔性电子器件中的应用奠定了坚实的基础。
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图 1 纤维素离子凝胶(CGel)的制备(纤维素浓度：5%)Figure 1. Preparation of cellulose-based ionic gel (CGel) (Cellulose concentration: 5%)CGel的流变性能如图3所示。离子液体具有良好的流动性能，因此其具有较低的黏度(~0.1~1 Pa·s)。通过溶解纤维素，可以提高体系的黏度。黏度的提高也表明体系的凝胶化效应。制备的CGel的黏度远远高于离子液体的黏度。在低剪切速率条件下(10−2 s−1)，CGel的黏度高达104 Pa·s；即使在高剪切速率条件下(103 s−1)，离子凝胶的黏度仍为1 Pa·s，约是该条件下离子液体黏度的10倍(0.1 Pa·s)。本研究进一步分析频率对离子液体和纤维素凝胶的模量性能的影响。离子液体具有较低的模量，且其损失模量G″远远大于储存模量G′，表明典型的液态相行为。CGel的储存模量和损失模量均呈现增加的趋势，其储存模量大于损失模量，这证明CGel的准固态效应。
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图 3 CGel的流变性能(纤维素浓度：5%)Figure 3. Rheological property of CGel (Cellulose concentration: 5%)2.2 CGel的形貌
将CGel置于水溶液中，通过水分子对离子液体的置换效应可以溶出CGel中的离子液体，获得纤维素基体。利用SEM可以观察纤维素基体的形貌结构，如图4所示。CGel的纤维素基体具有的骨架结构内还包含了大量孔洞的结构，可以有效吸附和储存离子液体，并为离子液体的均匀分布提供基础。该体系实现了纤维素分子与离子液体的良性共存，能够保证CGel兼具优异的离子电导性质和光学性能。
2.3 CGel的光学性能
离子液体和CGel的光学性能如图5所示。离子液体具有优异的光学性能，其透明度为90%。通过引入纤维素制备的CGel也展现了良好的光学性能。当纤维素浓度提高到5%，CGel的透明度仍然高达88%。如图5(b)所示，透过CGel，可以清晰观察到下方的花朵。高的透明度可以进一步拓宽CGel的应用市场。
2.4 CGel的电学性能
纤维素基体呈现丰富的孔洞结构，可以有效吸收和储存离子液体，赋予CGel优异的离子导电能力。图6展示了CGel的电学性能。可知，纯离子液体的电导率为4.4 mS/cm。纤维素的引入会降低体系的电学性能。纤维素含量为2%时，体系的电导率为2.5 mS/cm；纤维素含量为5%时，体系的电导率为2.2 mS/cm；进一步提高纤维素含量至10%，其体系的电导率为1.6 mS/cm。离子液体-纤维素体系虽然在2%纤维素浓度时展现较高的离子电导率，但体系仍然属于液态相，不能形成CGel。结合CGel的导电性及相态分析，纤维素含量为5%时候，CGel既呈现较好的凝胶状态，又具有良好的导电性能，因此选择5%纤维素含量的凝胶作为主要研究体系。
离子凝胶性能的高度稳定是离子凝胶广泛应用的基本前提。将CGel置于恒定室温(25℃)条件，50%的湿度的环境中，分析其性能变化。图7为工作时间对CGel性能的影响。CGel展现了高稳定性的电学和光学性能。经过30天的工作时间后，CGel的电导率和透明度基本没有发生变化，仍然为2.2 mS/cm和88%。
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图 7 工作时间对CGel性能的影响(纤维素浓度：5%)Figure 7. Effect of working time on the performance of CGel (Cellulose concentration: 5%)水分的存在可以影响CGel的电学性能。如图8所示，通过设计吸水和脱水过程可以调控CGel的离子电导率。增加工作湿度，可以提高CGel中的水分含量，能够促进离子液体在凝胶体系中的传输速率，最终提升CGel的电导率。在27%相对湿度条件下，CGel的电导率为2.2 mS/cm；提高工作湿度到50%，CGel的电导率提升至为2.8 mS/cm；在75%相对湿度时，CGel的电导率高达3.9 mS/cm。在CGel的失水过程中，相对湿度也对体系的电导率产生类似影响：即CGel的电导率正比于工作湿度。基于湿度对体系电导率的影响规律，可以利用CGel有效监控环境湿度及人体皮肤湿度的变化。
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图 8 工作湿度对CGel性能的影响(纤维素浓度：5%)Figure 8. Effect of working humidity on the performance of CGel (Cellulose concentration: 5%)2.5 CGel的可循环性
通过对离子液体和纤维素进行加热处理可以制备纤维素溶液，经过进一步的凝胶化过程，能够生产CGel。该过程不涉及化学反应，只是体系中氢键网络的解构和重建过程，因此CGel具有良好的可循环生产及使用能力。如图9(a)所示，CGel通过高温加热处理可以完成固态相体系到液态相体系的转化，再经过冷却凝胶化过程又可以制备性能优异的CGel，最终实现该体系的循环过程，构建绿色的CGel。CGel经过10次的循环过程，仍然具有较高的电学性能(2.2 mS·cm−1的离子电导率，如图9(b)所示)。
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图 9 CGel的可循环性能(纤维素浓度：5%)Figure 9. Reproductivity of CGel (Cellulose concentration: 5%)3. 结 论
(1) 基于离子液体对纤维素氢键网络的解构及重组能力，开发了柔性、透明、导电的绿色离子液体-纤维素复合凝胶(CGel)。纤维素基体呈现丰富的孔洞结构，可以有效吸收和储存离子液体，赋予CGel优异的离子导电能力。
(2) 5%纤维素浓度的CGel具有88%的透明度和2.2 mS/cm的电导率。CGel也展现了优异的性能稳定性，经过30天的工作时间后仍然具有稳定的电导率和透明度。
(3) CGel对环境湿度具有良好的敏感性。提高湿度可以增加凝胶的电导率，降低湿度会降低CGel的导电性能。
(4) CGel具有良好的循环生产使用能力，通过高温加热-冷却凝胶化过程即可以实现CGel的再生产目标，且其仍然具有较高的电学性能。绿色CGel的开发对推动凝胶基柔性电子器件的快速发展具有重要意义。
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图 1 空簧气囊的典型结构
Figure 1. Structure of air spring rubber reservoir
1—Bead wire; 2—Cord-rubber ply; 3—Outer layer; 4—Inner layer
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图 2 膜式空簧纵截面示意
Figure 2. Longitudinal section of rolling lobe air spring
R—Radius of cross sectional bellow; Reff—Radius of effective area
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图 3 微元高度横切气囊壁的受力分析
Figure 3. Mechanical analysis of cross sectional bellow wall with infinitesimal height
P—Inner pressure of air spring; dT—Vertical force in infinitesimal circumferential length; dθ—Infinitesimal central angle; dy—Infinitesimal height
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图 4 气囊壁微元体平面内受力状态
Figure 4. Stress diagram of bellow wall microbody in plane
dF—Circumferential force in infinitesimal circumferential length
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图 5 微元体随体坐标与主方向定义
Figure 5. Definition of local coordinate and principle direction of microbody
H0—Initial height of air spring; α—Ply angle; L—Length of cords
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图 9 实验原理
Figure 9. Experimental principle
FAS—Force produced by air spring; z1—Unsprung displacement
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图 10 空气弹簧实验数据与理论预测对比
Figure 10. Comparison of experimental data and theoretical prediction of air spring
表 1 橡胶和帘线力学参数
Table 1 Mechanical parameters of rubber and cord
Parameter Value Ef/MPa 2700 νf 0.3 Cf/% 33.2 Gf/MPa 1038 Em/MPa 2.0 νm 0.497 Cm/% 66.8 Gm/MPa 0.667 Notes: Ef, νf, Cf and Gf —Young’s modulus, Poisson’s ratio, volume fraction and shear modulus of cord material in composite; Em, νm, Cm and Gm—Equivalent Young’s modulus, Poisson’s ratio, volume fraction and shear modulus of rubber material in composite. 
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表 2 计算得到的帘线-橡胶复合材料表观力学值
Table 2 Apparent mechanical value of cord-rubber composite via computation
Parameter Value E1/MPa 897.7 E2/MPa 2.993 ν21 0.432 ν12 1.439×10−3 G12/MPa 0.998 Q11/MPa 898.3 Q12/MPa 1.293 Q22/MPa 2.995 Q66/MPa 0.998 Notes: E1, E2—Elastic modulus of laminate in 1st and 2nd principle direction; ν21, ν12—Poisson’s ratios of laminate; G12—Shear modulus of laminate in plane; Q11, Q12, Q21, Q22 and Q66—Elements in matrix Q in Eq.(11).
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表 3 用于空气弹簧有效面积计算的参数取值
Table 3 Parameter values in effective area computation for air spring
Parameter Value α/(°) 50 R/10−2m 7.50 RD /10−2m 7.32 t/10−3m 2.00 δ 0.8 κ/10−2m −1.069 Δ/m2 0.01383 Notes: R—Bellow radius after pressure variation; RD —Initial bellow radius without obvious radial deformation; δ, κ and Δ—Experimental parameters defined in Eq.(27) and Eq.(29).
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表 4 空气弹簧理论预测与实验数据的误差
Table 4 Errors between experimental data and theoretical prediction of air spring
Pressure/
105 Pae23/% e25/% e27/% e29/% 3 0.20 0.11 <0.01 0.39 4 0.04 0.56 0.11 0.03 5 0.31 0.51 0.10 0.16 6 0.18 0.35 0.14 0.29 7 0.22 0.25 <0.01 0.38 8 0.23 0.26 <0.01 0.46 Notes: e23, e25, e27 and e29—Errors between experimental data and theoretical prediction when height of air spring are 230 mm, 250 mm, 270 mm and 290 mm, respectively.
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