随着近代工业如宇航、航空、原子能、电子工业、机械和化工等方面的发展，工程上对材料要求也日益严格，先进复合材料由于其高比强、高比模、耐高温、耐腐蚀、耐疲劳、阻尼减震性好、破损安全性好、性能可设计等优势被广泛应用于各种工业领域^[1]。实现对复合材料结构全寿命过程的状态监测有助于实现结构的状态和性能评估，并最终为结构优化设计迭代提供依据^[2]。复合材料结构全寿命的第一步是固化成型，确定材料完全固化所需时间和条件，进而保证复合材料成品质量及生产的可重复性，需要对复合材料固化过程进行实时状态监测^[3]。

目前可用于复合材料固化成型过程在线监测的技术主要有光纤^[4]、热学^[5]、超声^[6]和电学^[7]，这些技术已经被成功应用在实时在线监测复合材料结构固化过程中，但传感器如电阻、压电换能器等与监测结构之间需要充分耦合，否则会影响监测信号质量，降低测量精度^[8]。在线监测方法可以由永久集成在结构表面或嵌入结构内的分布式传感器网络来实现，这种传感器网络在结构状态监测领域已经取得大量研究成果^[9]。由于压电传感器的可嵌入性，超声方法中的超声导波法和电学方法中的机电阻抗法不仅可以用于复合材料结构成型后的状态评估，还可以用于复合材料固化过程的监测。传统的超声波固化监测方法主要采用超声波透射法^[10-11]，通过测量传播速度和衰减程度对固化程度进行监测，这种方法多用于树脂固化监测，对于制造工况更加复杂的复合材料成型过程，超声波探头无论是接触式还是非接触式均具有一定的装置难度；传统的机电阻抗固化监测方法主要是在复合材料固化成型过程中将阻抗传感器嵌入结构中来监测阻抗信号变化^[12]，但传感器体积较大且对电噪声敏感。相对体积大、精度低、操作难度高的传统监测传感器，压电传感器具有可嵌入性和小型化的特点，可通过这些优势特点实现超声导波和机电阻抗相结合的监测方法^[13]。

综上所述，基于压电传感器的优势，本文将传感器嵌入复合材料结构内部，研究固化过程中压电传感器监测信号变化趋势，建立导波信号和机电阻抗信号分别与复合材料相态转变之间的关系，实现复合材料固化过程的超声导波监测和机电阻抗监测。

1.   压电监测技术

应用于结构健康监测的超声导波技术和机电阻抗技术均可用附着在结构中的压电传感器(PZT)来实现信号传感。压电材料是具有压电效应即能实现机械能-电能转换的一类智能材料^[14]。对PZT施加电压，通过其压电效应可实现附着结构的响应，进而进行结构相应信号的采集，并用以分析结构的状态^[15-16]。

1.1   超声导波监测方法

结构健康监测领域中，导波通常是指斜射到板壳结构边界上的声波在上下边界间多次反射并相互干涉后形成的沿结构传播的波^[17]。超声导波技术用于结构监测具有检测范围大、易于同结构集成、能探测传统无损检测方法难以检测的部位等优点，是目前国际结构状态监测领域的研究热点和前沿技术^[18]。超声导波技术基本原理是以超声导波作为结构状态信息传递媒介，利用传感器在结构上激励和接收导波，通过分析接收到的导波响应信号实现在线实时监测金属结构和复合材料结构的状态^[19-20]。压电陶瓷晶片是导波领域常用的传感器，其工作原理是通过压电效应实现电信号和机械振动信号的转换^[21]。基于超声导波的结构状态监测原理示意图如图1所示。

图  1  超声导波监测原理示意图

Figure  1.  Principle diagram of guided wave monitoring

PZT—Piezoelectric transducer

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树脂基复合材料在固化过程中随着时间推移，树脂胶液会发生凝胶化和玻璃化，最终交联成固体的弹性结构，超声导波的传播特性随着结构材料刚度的变化而改变。与损伤导致的导波传播特性变化的提取方法类似，本研究固化过程中导波传播特性变化可以由传感器获得的压电信号表征。

1.2   机电阻抗监测方法

PZT机电耦合阻抗技术具有传感和驱动的双重效应、工作频率高、对结构状态敏感、对外界环境影响免疫力强等优点，是一种常用的结构状态主动监测方法^[22]。由PZT和主体结构组成的机电系统可建模为单自由度弹簧质量阻尼器系统^[23]，导纳$Y\left(\omega \right)$可以用阻抗$Z\left(\omega \right)$的逆表示^[24]为

式中：$\omega$为激励信号角频率；${l}_{\rm{A}}$、${w}_{\rm{A}}$、${h}_{\rm{A}}$分别为PZT的长度、宽度和厚度；${d}_{31}^{2}$为压电常数；${\overline \varepsilon _{33}^{\rm{E}}}= \left(1-{\rm{i}}\delta \right){\varepsilon }_{33}^{\rm{E}}$为PZT在零应力下的复介电常数，其中$\delta$为PZT的介电损耗因子；${\overline Y _{11}^{\rm{E}}}=\left(1-{\rm{i}}\eta \right){Y}_{11}^{\rm{E}}$为PZT在零电场下的复杨氏模量，其中$\eta$为PZT的机械损耗因子；${Z}_{\rm{A}}$为PZT的机械阻抗；${Z}_{\rm{S}}$为主体结构的机械阻抗。

压电阻抗技术应用于传统结构损伤监测的原理是利用PZT阻抗的变化来反映结构因微小损伤引起的机械阻抗变化^[25]。在复合材料升温加压固化过程中，其刚度和强度均会发生变化，这些变化也可以从PZT机电阻抗信号的变化反映出来。本文通过对机电阻抗的监测来反映复合材料固化过程中力学性能的变化。

2.   固化监测实验设置

2.1   试件材料设置

本研究所用复合材料固化原材料选择单向碳纤维(T300)/热固性环氧树脂预浸料，型号为USN15000，树脂质量分数为20wt%~40wt%，威海光威复合材料股份有限公司。固化工艺为真空袋压，固化温度为120℃。单层预浸料厚度为0.15 mm，铺层方式采用正交铺设20层，PZT(类型：d31)放置在中间层，如图2所示，结构长宽分别为300 mm和100 mm，PZT直径为6.35 mm。

图  2  固化监测实验用碳纤维(T300)/热固性环氧树脂复合材料示意图

Figure  2.  Schematic diagram of carbon fiber (T300)/thermosetting epoxy composite for curing monitoring experiment

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2.2   采集装置设置

采用一套集成了信号发声器、功率放大器和示波器导波综合监测设备及高温加压系统的超声导波监测实验装置，如图3所示。导波信号激励参数设置：采样频率为12 M/s，采样点数为4 000个点；激励频率为350 kHz，峰值为100 V。机电阻抗监测实验装置采用商用阻抗分析仪(Wayne Kerr 6500B)，频率范围设定为150 kHz~1 MHz。实验设计每5 min采集一次数据，总固化时长为100 min。

图  3  固化监测实验设置

Figure  3.  Setting of curing monitoring experiment

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3.   结果与讨论

3.1   超声导波监测结果

超声导波监测结果实时反映监测的复合材料固化过程中树脂弹性凝胶的形成(凝胶化)和凝胶转变刚性玻璃(玻璃化)两个关键阶段^[26]。在交联反应过程中，这些不可逆的变化以不同的速率发生，并影响树脂体系的材料属性^[11]。因此，通过监测超声导波传播信号幅值变化对应的时间可以监测树脂固化过程。图4为T300/热固性环氧树脂复合材料不同固化时间的导波信号。可以看出，随着固化时间的延长，接收到的导波信号幅值总体呈增加趋势。

图  4  T300/热固性环氧树脂复合材料不同固化时间的导波信号

Figure  4.  Guided wave signals of T300/thermosetting epoxy composite in varying curing time

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图5为T300/热固性环氧树脂复合材料对称模态(S0)导波信号幅值随固化时间变化曲线和对其求导后导波信号幅值随固化时间变化速率曲线。由图5(a)可以看到，固化过程初始，温度升高，树脂黏度下降，导波幅值逐渐减小，在A点(10 min)导波信号幅值最小，即刚度最低，黏度最低；从A点开始导波信号幅值开始增大，结构刚度开始增加，即树脂基体交联固化反应开始。从图5(b)可以得到，导波信号幅值在B点(22.5 min)最大，变化最迅速，表示树脂基复合材料体系刚度变化也最快，树脂固化反应速度最快，树脂基体开始发生凝胶；随着固化时间延长，树脂基体交联度逐渐趋于稳定，于C点(70 min)后幅值变化等于零，表明T300/热固性环氧树脂复合材料固化完成。

图  5  T300/热固性环氧树脂复合材料对称模态(S0)导波信号随固化时间幅值变化曲线

Figure  5.  Amplitude curves of symmetric mode (S0) guided wave signals of T300/thermosetting epoxy composite varying with curing time

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3.2   机电阻抗监测结果

图6为不同固化时间的T300/热固性环氧树脂复合材料与PZT耦合的机电阻抗。可以看出，随着固化时间的延长，接收到的机电阻抗信号共振峰频率存在明显变化，最终趋于稳定。

图  6  不同固化时间的T300/热固性环氧树脂复合材料与PZT耦合的机电阻抗

Figure  6.  Electro-mechanical impedance of T300/thermosetting epoxy composite with different curing time coupled with PZT

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图7为T300/热固性环氧树脂复合材料与PZT耦合的机电阻抗共振峰频率随固化时间变化曲线。可知，固化过程初始，树脂黏度下降，在a点(10 min)共振峰频率最小，与传感器自由状态下共振频率(虚线)基本相同，此时结构刚度最小；从a点共振峰频率开始增大，结构刚度开始增加，在b点(20 min)共振峰频率增加最迅速；随着固化时间延长，共振峰频率于c点(60 min)开始趋于稳定，结构刚度增加到最大且稳定。

图  7  T300/热固性环氧树脂复合材料与PZT耦合的机电阻抗共振峰频率随固化时间变化曲线

Figure  7.  Formant frequency of electro-mechanical impedance curve of T300/thermosetting epoxy composite coupled with PZT varying with curing time

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4.   结 论

基于集成嵌入式压电传感器，成功实现了树脂基复合材料固化成型过程结构状态监测，分别采用超声导波和机电阻抗监测方法对固化过程的各个状态时间加以识别和监测。

(1)虽然具体识别相态分界点略有出入，但超声导波信号幅值和机电阻抗共振峰频率各自随固化时间而变化的总趋势相同。随着固化时间的延长，超声导波信号幅值和机电阻抗信号共振峰频率均出现先减小后增大并逐渐平稳的趋势，可以体现树脂基复合材料从黏稠态到凝胶态再到玻璃态的一系列变化。

(2)以监测单向碳纤维(T300)/热固性环氧树脂预浸料固化为例，在真空袋压、固化温度为120℃情况下，20 min左右监测信号特征变化最快，65 min左右监测信号特征趋于稳定。因此，对于T300/热固性环氧树脂预浸料，20 min为凝胶时间点，65 min为固化完成时间点。

(3)通过本文提出的方法对各相态阶段的确定，可以为各阶段固化工艺的改进提供数据基础。